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Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales.

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2 Introduction Contexte et intérêt général Caractéristiques des systèmes magnétiques AB 2 O 6 Structurales Magnétiques Motivation Méthodes expérimentales Résultats et discussions Systèmes Co/Ni puis Fe/Co et Ni/Fe Conclusions et perspectives

3 Importance économique Resonnateur microondes actuels à base de Ta perovskite : Ba(Zn,Ta)O 3 ou Ba(Mg,Ta)O 3 !! Ressources accessibles limitées prix très variable Ta 75$/kg en 1999 jusquà 500$/kg en 2000 ! => remplacer le Ta ? Nb bien moins cher! 10 $/kg Minerais AB 2 O 6 sources statégiques de Nb,Ta !

4 AB 2 O 6 : Important potentiel dapplications Proprietés dielectriques pour fréquences micro- ondes A=Zn, Co, Ni, Mg, Ca … B=Nb, Ta R.C. Pullar et al. J. Eur. Ceramic Society 26 (2006) 1943 Propriétés photocatalytiques pour décomposition de leau A=Ni, B= Nb, Ta Ye et al. Int. J. Hydrogen Energy 28 (2003) 651 Conductivité ionique (oxygène) et électronique MnNb 2 O 6- Orera et al. Chemistry of Materials 19 (2007) Conductivité électrique NiNb 2-x Ta x O 6 Lopez-Blanco et al. J. Sol. State Chemistry 182 (2009) 1944

5 Importance scientifique des composés ANb 2 O 6 Composés modèles pour le magnétisme de basse dimensionnalité Interplay of Quantum Criticality and Geometric Frustration in Columbite S. Lee, R. K. Kaul, and L. Balents, Nature Phys. 6, 702 (2010) Quantum Criticality in an Ising Chain: Experimental Evidence for Emergent E8 Symmetry R. Coldea et al. Science 327, 177 (2010) Sujet actuel et dynamique

6 K 2 NiF 4 Composés de basse dimensionnalité la référence historique 2D K 2 NiF 4

7 Tantalite B = Ta Columbite B = Nb K 2 NiF 4 AB 2 O 6 A= MT P4 2 / m n m P b c n b a

8 ANb 2 O 6

9 1º 2º NiNb 2 O 6 3º T N =5,1 K

10 A x B 1-x Ta 2 O 6 - P4 2 / m n m Co: Ni: Fe: Co: T N = 6,63 K; Ni: T N = 10,3 K; Fe: T N = 8,50 K; Vetores de onda:Fe/NiCo/NiFe/Co 100% de Fe a 60%60% a 30%30% a 15%15% a 0% (½ 0 ½) (0 ½ ½) (¼, ¼, 0) (-¼, ¼, 0) (¼, ¼, 0) (-¼, ¼, ½) (¼, ¼, ½) Co 100%95% a 60%60% a 20%20% a 0% (-¼ ¼ 0) (¼ ¼ 0) (¼, ¼, 0) (-¼, ¼, 0) (¼, ¼, ½) (-¼, ¼, ½) (¼, ¼, ½) 100% de Fe a 45%45% a 5%5% a 0% (½ 0 ½) (0 ½ ½) (¼, ¼, 0) (-¼, ¼, 0) (-¼, ¼, ½) (¼, ¼, ½) Fe/Co thése de Eder Kinast, Fe/Ni e Co/Ni thése de Samuel de Oliveira Neto

11 ANb 2 O 6 - P b c n Ni : T N = 5,7 K; (0, ½, 0 ) et (½, ½, 0) ; Fe : T N = 4,9 K; (0, ½, 0 ) et (½, ½, 0) ; Co : T N = 2,95 K; 2,95 K T 2 K; ( 0, k y, 0) avec 0,37 k y 0,49 ; T 1,98 K ( 0, ½, 0) ; Fe et Ni = Heid et al. (1996) Co = Kobayashi et at. (2000), Scharf et al. (1979) Vecteurs de propagation: Aucune étude publiée sur le magnétisme des mélanges Co/Ni, Ni/Fe et Fe/Co.

12 Etudier le magnétisme unidimensionnel de ces systèmes Dans les séries modèles choisies ANb 2 O 6 : A = Fe-Ni, Co-Ni et Co-Fe pour lesquels les composés purs avait été étudiés. Démarches basées sur la substitutions des cations magnétiques et lanalyse de son effet sur : Structure Cristalline; Propriétés Physiques en particulier Magnétiques; Structure Magnétique;

13 Préparation et obtention des échantillons : A x A 1-x Nb 2 O 6 ( A, A = Co, Ni et Fe ) Caractérisation structurale et magnétique: - Diffraction des rayons X; - Susceptibilité magnétique; - Diffraction des neutrons; - Spectroscopie Mössbauer Analyse et modélisation des propriétés magnétiques

14 Co 3 O 4 NiO Fe+Fe 2 O 3 + Nb 2 O ºC/30h Air CoNb 2 O ºC/48h Air NiNb 2 O ºC/30h Vide FeNb 2 O 6 (x).ANb 2 O 6 + (1-x). BNb 2 O ºC/24h Air Co x Ni (1-x) Nb 2 O ºC/24h Vide Fe x Co (1-x) Nb 2 O ºC/24h Vide Ni x Fe (1-x) Nb 2 O 6

15 Diffraction de rayons X; Susceptibilité Magnétique; Chaleur Specifique Diffraction de neutrons Spectroscopie Mössbauer Diffratocmètre D-500 Siemens - Température ambiante -Géometrie Bragg Brentano θ -2 θ -Source au Cuivre: K α 1 = 1,54056 Ǻ K α 2 = 1,54439 Ǻ Diffraction des rayons X; - Susceptibilité magnétique; - Diffraction des neutrons; - Spectroscopie Mössbauer Magnetomètre à extraction BS2 CNRS ou SQUID Diffraction de rayons X; Susceptibilité Magnétique; Chaleur Specifique Diffraction de neutrons Spectroscopie Mössbauer PPMS Quantum Design Diffraction de rayons X; Susceptibilité Magnétique; Chaleur Specifique Diffraction de neutrons Spectroscopie Mössbauer D1B - ILL Diffraction de rayons X; Susceptibilité Magnétique; Chaleur Specifique Diffraction de neutrons Spectroscopie Mössbauer Diffraction de rayons X; Susceptibilité Magnétique; Chaleur Specifique Diffraction de neutrons Spectroscopie Mössbauer

16 Etude expérimentale du système Co x Ni 1-x Nb 2 O 6

17 Rayons-X Température Ambiante Neutrons 20 K:

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20 ou: avec:

21 x Ө W ±2,5( K ) T N ( K )J 0 ( K )J ( K ) μ eff ( μ B ) 011,35,16,3-0,2163,25(±0,9) 0,058,74,94,97-0,2773,21(±0,8) 0,18,64,54,55-0,2193,15(±1,2) 0,157,14,43,83-0,2543,12(±1,5) 0,29,43,74,18-0,0993,09(±1,2) 0,44,33,42,09-0,23,45(±0,9) 0,63,43,21,55-0,1833,77(±1,5) 0,653,523,11,49-0,1633,84(±1,1) 0,73,092,81,28-0,1453,88(±1,2) 0,752,52,73,21,24-0,1943,38(±1,7) 0,83,32,63,11,3-0,1533,98(±1,2) 0,852,422,33,01,1-0,1674,10(±1,6) 0,94,612,23,11,42-0,14,25(±1,3) 0,954,562,03,01,34-0,0984,36(±1,1) 13,91,92,91,18-0,01044,40(±1,3) >>

22

23 CoNb 2 O 6

24

25 DN T = 1,8 K

26 CoNb 2 O 6 NiNb 2 O 6

27 T = 2 K

28 Etude expérimentale du système Fe x Co 1-x Nb 2 O 6

29 Rayons-X Température a mbiante Neutrons 20 K:

30 xӨ W ( K )C ( uem.k/mol/T )μ eff ( μ B ) 03,9(±1,5)2,424,4 0,24,2(±1,1)2,464,44 0,44,2(±1,7)2,754,69 0,63,4(±1,2)3,345,17 0,83,3(±1,3)3,645,4 16,6(±1,0)3,675,42 Contribution paramagnétique de Van Vleck

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32 Concentration xT N ( K )J 0 ( K )J ( K ) 14,91,12-0,098 0,802,40,61-0,052 0,601,20,56-0,012 0,400,80,73-0,0025 0,201,30,84-0, ,951,18-0,104 avec:

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34 a (Å)b (Å)c (Å)R wp (%)R B (%) 14,189(5)5,721(2)5,035(1)1,81,6 µ Fe / Co (µ B )3,18(±0,2)(0 ½ 0) 87% (½ ±½ 0) 13% R B Mag (%)15,3 30,2

35 Short range magnetic correlation model of Bertaut

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37 Diffraction de neutrons sur poudre T = 0,4 K (0 ½ 0) (½ ± ½ 0) Incommensurable!

38 Etude expérimentale du système Ni x Fe 1-x Nb 2 O 6

39 Raios-X Temperatura Ambiente Neutrons 20 K: Ni x Fe 1-x Nb 2 O 6

40 EchantillonEQ (mm/s)IS (mm/s)* Larg. Lign. (mm/s) Ni 0,20 Fe 0,80 Nb 2 O 6 1,79 (0,01)1,15 (0,01) 0,27 (0,01) Ni 0,40 Fe 0,60 Nb 2 O 6 1,82 (0,01)1,11 (0,01) 0,27 (0,01) Ni 0,60 Fe 0,40 Nb 2 O 6 1,86 (0,01)1,15 (0,01)0,28 (0,01) Température 300 K

41 xӨ W ( K )C ( uem.k/mol/T )μ eff ( μ B ) 06,6(±2,0)3,75,44 0,204,9(±1,5)3,35,11 0,405,8(±1,2)2,34,32 0,604,7(±1,6)2,84,70 0,807,3(±1,3)1,83,83 111,3(±1,7)1,33,25

42 Ising 1D Chaleur spécifique (J/mole.K)

43 T = 1,8 – 20 K

44 ANb 2 O 6 : Systèmes modèles avec magnétisme quasi-1D, frustration géométrique et fluctuations quantiques Coexitence de deux structures magnétiques (0, ½, 0 ) et (½, ½, 0) pour CoNb 2 O 6 aussi ! o ANb 2 O 6 ont de nombreux points communs: o Structure isotype; o Solutions solide complètes; o Magnétisme à caractère 1D χ(T) et M(H); o Coexistence de deux structures magnétiques; o Structures magnétiques complexes voire incommensurables;

45 o Quantification de J 0 dans la chaine ordre de quelques K o J est nettement plus faible o Chaines Ising ferromagnétique en Zig-Zag o Interaction antiferro inter-chaines sur réseau triangulaire o Un champ magnétique appliqué de lordre du T fait transiter dun ordre AF à F Mais trois series au comportement magnétique très différent !

46 FeNb 2 O 6 T N =4,9K commensurable CoNb 2 O 6 T N =2,96K Incommensurable T N =1,97K commensurable NiNb 2 O 6 T N =5,7K commensurable Fe-Co Intermédiaire incommensurrable à très basse température Co-Ni Ordre à longue distance commensurable Fe-Ni Pas dordre à longue distance, mais ordre à courte distance Diminution de la maille cristalline

47 Fe-NiFe-CoCo-Ni Δa/aΔa/a 1,620,990,82 Δb/bΔb/b 0,880,520,46 Δc/cΔc/c 0,490,190,43 Δ V/V 3,11,31,7 Distortion essentiellement selon le plan (a,b)

48 o Diffraction de neutrons près de T N o Elaboration de monocristaux o Diffusion inélastique des neutrons o Analyses de mesures de chaleur spécifique o Différencier J 1 et J 2 o Completer les mesures à températures T<<1K

49 Carley Paulsen, Claire Colin et Virginie Simonet à lInstitut Néel, CNRS, Université Joseph Fourier Grenoble – France Miguel A. Gusmão, Paulo Pureur N., et Jacob Scharf à lInstitut de Physique, UFRGS, Porto Alegre - Brésil Et les services techniques des deux instituts Thèse réalisée avec le support financier de : Région Rhône Alpes Ministère des Affaires Étrangères Université UFRGS Université J. Fourier CNPq CAPES-COFECUB

50 Prof. Dr. João Batista M. da Cunha Prof. Dr. Olivier M. Isnard À des amis: Reginaldo Barco Edgar dos Santos Marcio Soares


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