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Carl-Hugo Pélisson Equipe « Chimie Organique et Supramoléculaire » Utilisation de nanoparticules sur support magnétique.

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1 Carl-Hugo Pélisson Equipe « Chimie Organique et Supramoléculaire » Utilisation de nanoparticules sur support magnétique

2 Dexcellentes activités Nanoparticules: référence pour lhydrogénation des arènes A. Roucoux et al. in Nanoparticles and Catalysis, 2008, Chap. 11, p 349 L L LX Catalyse Homogène Catalyse Hétérogène Activité ++- Sélectivité ++- Recyclabilité -++

3 Plastique, peinture, encre, … Sous-produit de combustion Composés aromatiques polychlorés Alkylphénols Industrie plastiqueTensioactif Composés organiques oxygénés Industrie plastique Poison dérivé de lindustrie pétrolière Pesticides Agriculture

4 Adsorption sur charbon actif Procédés oxydants (ozonation) Filtration sur membranes Méthodes usuelles de traitement Procédés photocatalytiques Une alternative intéressante Minéralisation en CO 2, H 2 O CO 2 H 2 O Effluent chargé en micropolluants H2H2 HYDROGENATION DEHALOGENATION PHOTOCATALYSE O2O2 hʋhʋ

5 Sur silice Sur oxyde de titane Systèmes supportés TiO 2 SiO 2 Nanoparticules stabilisées en phase aqueuse Systèmes biphasiques Systèmes magnétiques Un recyclage simplifié et efficace

6 Deux types de support : SiO 2 et TiO 2 HEA16Cl/ NaBH 4 H 2 O, RT RhCl 3. 3H 2 ORh HEA16Cl Méthode aisée, reproductible et rapide à lair Procédé dans leau, sans calcination Applicable à dautres métaux (Ru, Pt…) TiO 2 Application en hydrogénation ET photocatalyse TiO 2 Application en hydrogénation ET photocatalyse Rh 2 TiO 2 SiO 2 Application en hydrogénation SiO 2 Application en hydrogénation Appl. Catal. A, 2011, 394, 211; Green Chem. 2011, 13, 1766

7 CO 2, H 2 O TiO 2 Rh(0) H2H2 O 2, hʋ Aucune influence du dopage pour lactivité en photocatalyse Temps (h) Ln(C/C 0 ) Augmentation de lactivité en photocatalyse par hydrogénation Temps (h) Ln(C/C 0 )

8 CO 2, H 2 O TiO 2 Rh(0) H2H2 O 2, hʋ Aucune influence du dopage pour lactivité en photocatalyse Ln(C/C 0 ) Rh/TiO 2 TiO 2 Temps (h) Avec H 2 Sans H 2 Temps (h) Ln(C/C 0 ) Augmentation de lactivité en photocatalyse par hydrogénation

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10 Des nanoparticules magnétiques Fe (III) Cl 3 Fe (II) Cl 2 NH 4 OH H 2 O, N 2 Nanoparticules de magnétite Fe 3 O 4 Solution aqueuse de Na 2 Pd (II) Cl 4 ou Rh (III) Cl 3 + NaBH 4 Lavages et récupération par aimantation Nanoparticules de 3nm Rh(0) ou Pd(0) Fe 3 O 4 Solution aqueuse de nanoparticules aimantées 10nm

11 Hydrogénation dalcènes Déshalogénation darènes Réduction de nitroarènes Réactions tandems

12 1 bar de H 2, Température ambiante

13 Recyclage par simple aimantation

14 Des nano-systèmes magnétiques enrobés de silice, imprégnés de nanoparticules de rhodium(0). Fe 3 O 4 C-H. Pélisson et al., Catalysis Today, 2011, ASAP Collaboration de léquipe du Professeur Rossi, São Paulo Fe 3 O 4 H 2 O, Tensioactif Si(OEt) 4 Rh

15 C-H. Pélisson et al., Catalysis Today, 2011, ASAP TON de 40000, 10 bars de H 2, Température ambiante TOF en h -1

16 Des systèmes développés efficaces en hydrogénation darènes et en photocatalyse avec TiO 2. Des méthodes de synthèses de suspensions aqueuses de nanoparticules propres, efficaces et maitrisées. Adaptation envisageable à des systèmes magnétiques pour un meilleur recyclage.

17 Le développement de nanoparticules sur TiO 2 à cœur magnétique: Hydrogénation Photocatalyse H2H2 O 2, hʋ CO 2, H 2 O TiO 2 Fe 3 O 4 Pd(0) ou Rh(0) Recyclage

18 La région Bretagne LEcole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes Mes directeurs de thèse Alain Roucoux et Audrey Denicourt Lidia Favier, CIP, ENSCR Patricia Beaunier, Université Pierre et Marie Curie de Paris

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