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Laboratoire Aimé-Cotton Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie. Développements de la microscopie de photodétachement. Cyril Drag Soutenance.

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1 Laboratoire Aimé-Cotton Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie. Développements de la microscopie de photodétachement. Cyril Drag Soutenance dhabilitation à diriger des recherches

2 Thèse : La photoassociation datomes de césium froids. La formation et la caractérisation dun nuage froid de molécules diatomiques de césium. Présentation générale de mon activité de recherche Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie (Oscillateurs Paramétriques Optiques OPO ou lasers) Post-doc à lONERA Développements de la microscopie de photodétachement Chargé de recherche en 2002 au LAC

3 S. Bahbah Sources cohérentes pour la spectroscopie 1/2 (coll. ONERA) p c s PPLN F. Bretenaker J.M. MelkonianN. Forget C. Laporte OPO impulsionnels (ns) à cavités duales Blocage de modes actifs dans les OPO A. Berrou et al, Appl. Phys. B 98, 217 (2010) Projet en cours (RTRA) : OPO continu à cavités duales A. DesormeauxI. RibetA. Berrou B. Hardy Thèse en cours : OPO picosecondes agiles par tour de cavité C. Drag et al, Opt. Lett. 27, 1238 (2002) N. Forget et al, Opt. Lett. 31, 972 (2006) J.M. Melkonian et al, Opt. Lett. 32, 1701 (2007) M. Lefèbvre, E. RosencherA. Godard M. Raybaut J.M. Melkonian ONERA ONERA / LAC LAC

4 L. Cabaret Sources cohérentes pour la spectroscopie 2/2 F. Bretenaker OPO continu visible à grande longueur de cohérence (manipulation cohérente dions) Chaîne lasers impulsionnelle monomode accordable (salle blanche) S. Bahbah D. Paboeuf Pompe SHG-OPO kHz SHG nm MgO:PPSLT BBO Signal nm Pompe 532 nm S. Bahbah et al, Opt. Lett. 31, 1283 (2006) T.H. My et al, Opt. Lett. 33, 1455 (2008) O. Mhibik et al, Opt. Lett. 35, 2364 (2010) T.H. MyJ.M. MelkonianO. Mhibik

5 Développements de la microscopie de photodétachement Quest ce que cest ? Comment ça fonctionne ? Effectuer des mesures Source d ions négatifs Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Réaliser des développements expérimentaux Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

6 Equipe microscopie de photodétachement Christophe Blondel (DR2) Cyril Drag (CR1) Christian Delsart (PU émérite) Ramon PelaezSophie Kröger Walid ChaibiSimon CanletFabienne Goldfarb Mickael Vandevraye soutien des services techniques et administratifs du LAC

7 Principe : I.I. Fabrikant, JETP 52,1045 (1980) Y.N. Demkov et al., JETP Lett. 34, 403 (1981) Microscopie de photodétachement : C. Blondel et al., Phys. Rev. Lett. 77, 3755 (1996) Microscopie de photoïonisation C. Nicole et al., Phys. Rev. Lett. 88, (2002) Microscopie de photodétachement en champ magnétique : W. Chaïbi et al., Eur. Phys. Lett. 82, (2008) Microscopie de photodétachement : principe & intérêt -Intérêt fondamental : interférences électroniques sans division matérielle du front donde. On observe un des plus grands interfranges obtenu avec des ondes de matière. - Application : mesure de lénergie déjection de lélectron en comptant le nombre danneaux z0z0 a

8 ion négatif A - atome neutre A h Électron lié sur orbitale p onde électronique s petit : Loi de seuil de Wigner A - (l) + h A + e - (,l) photon électron ion négatif Le photodétachement : source cohérente délectrons libres Règles de sélection : Moment cinétique : l = +/- 1

9 photon ion négatif Recouvrement des demi-ondes haute et basse grandissement F = const = 2a a z Le photodétachement en champ électrique

10 Interprétation semi-classique Quelles trajectoires classiques ont cette propriété ? Celles dont lénergie totale est E, égale à Approximation semi-classique = condition phase stationnaire Phase associée : T +,W + T -,W - Formulation Feynman (source stationnaire dénergie ) : où T = t f -t i M.L. Du and J.B. Delos, Phys. Rev. A 38, 1913 (1988) C. Blondel, S. Berge et C. Delsart, Am. J. Phys. 69, 810 (2001) C. Bracher et al., Phys. Lett. A 347,62 (2005) Trajectoires physiques

11 Filtre de Wien Jet dions denviron 1 mm, quelques 100 pA énergie cinétique du jet : 300 eV 60 à 80 km.s -1 hauteur de chute : z 0 = 0,514 m F entre 150 et 450 V/m Jet dions, colonne de champ électrique et détection x y détecteur : largeur à mi-hauteur 65 µm 1 électron toutes les 0,1 ms à 1 ms (amplification + codage) Source dions Laser

12 R max = 0,5 - 2,2 mm = 0,3 - 1,8 cm -1 (1 cm -1 ~ 120 µeV) i = µm N = 1 – 9 = pm F=258.6 V/m de 2 à 2000 s jet dions miroir de renvoi détecteur Laser à colorant photoélectrons F Acquisition en double passage (effet Doppler) = 535 à 710 nm P = 100 à 400 mW Stabilité < 10 MHz sur 30 min mesurée ~ Remarque : vitesse dentraînement -trajectoire parabolique de lenveloppe

13 Développements de la microscopie de photodétachement Quest ce que cest ? Comment ça fonctionne ? Effectuer des mesures Source d ions négatifs Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Réaliser des développements expérimentaux Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

14 Source dions négatifs (maison) Décharge à cathode chaude Mélange gazeux I ~ 10 AU ~ 60 V U ~ V « Gaz ou sels » Attachement dissociatif e - + AB -> A - + B

15 Source dions négatifs (commerciale NEC) Source à spallation par ions de césium Cathode (5 kV) Extracteur (10 kV) Lentille (-5 kV) Ralentisseur (+13,8 kV) Jet dions sous 1,2 kV R. Middleton, Nucl. Instrum. Meth. Phys. Reas. 214, 139 (1983) G.D. Alton, Rev. Sci. Instr. 65, 1141 (1994) Développement dune baie dalimentation spécifique (SEFELEC) Adaptations de mécanique et doptique électrostatique Nombreux développements technologiques pour les spectromètres de masse (~Mvolts) : Laboratoire de Mesure de Carbone 14 (CEA Saclay) Jets de S -, Au -, P - et K - dintensité comprise entre 10 pA et 1 nA « Negative Ion Cookbook» de Middleton (~ 80 espèces atomiques)

16 Pompe QCW 20 Hz, 515 nm Ti:Sa QCW, 150 µs He-Ne stabilisé 2 polarisations Sigmamètre Q-CW Lambdamètre WSU précision +/ mK Pompe Nd:YAG doublé nm Ti:Sa pulsé ~ nm BBO ~ nm 15 ns L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. Appl. Phys. 37, 65 (2006) L. Cabaret, Appl. Phys. B 94, 71 (2009) Chaîne pulsée monomode du LAC (Louis Cabaret) A. Fix and R. Wallenstein, JOSA B 13, 2484 (1996)

17 Faisceau dinjection Faisceau pompage (532 nm) Sortie cristal Ti :sapphire Miroir coupleur Monture piézo-électrique La source est monomode. On mesure, avec peu de résolution temporelle, la fréquence centrale de limpulsion. Quen est-il de la largeur spectrale de limpulsion ? Est-elle limitée par transformée de Fourier ? La fréquence évolue-t-elle durant limpulsion? Questions pour la spectroscopie : Laser impulsionnel Ti:Sa L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. App. Phys. 51, (2010) 4 prismes à angle de Brewster

18 RF ~ 200 MHz +1 Acousto-optique Signal de battement + moyennage détecteur M.S. Fee, K. Danzmann and S. Chu, Phys. Rev. A 45, 4911 (1992) Caractérisation de limpulsion par hétérodynage

19 Tirage en fréquence durant limpulsion : = 810 nm N. Melikechi et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2402 (1994) Le pompage change la densité de population (gain) Variation de lindice (car et de la susceptibilité sont liés) Décalage de la fréquence M.S. Bowers et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2266 (1994) Rôle de la cavité + laser dinjection Glissement + décalage < 1 mk Pureté spectrale compatible avec le photodétachement Hétérodynage : résultats

20 écran phosphore MCP pulsée CCD Zoom optique F électrons I Laser UV 15 ns 405 nm, 500 µJ 40 Hz, ~ 30 kW e ms temps exposition Paquets de - : Détection des électrons en régime en impulsionnel Exemple en CW (1 e - / ms) accumulation directe accumulation + barycentrage barycentrage

21 Développements de la microscopie de photodétachement Quest ce que cest ? Comment ça fonctionne ? Effectuer des mesures Source d ions négatifs Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Réaliser des développements expérimentaux Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

22 Si - R j F = 427 Vm -1 = 0,926 ± 0,002 cm -1 C. Bracher et al., Am. J. Phys. 66, 38 (1998) F = 423 Vm -1 = 1.2 cm -1 Analyse quantitative et spectrométrie électronique Convolutions : - énergétique (50 mk) - spatiale (100 µm) Modèle de lélectron libre Nombre danneaux

23 h est mesurée 3/2 /F est donné par lajustement (leffet Doppler est pris en compte) Espèce neutre h eAeA Ion négatif Mesure daffinités électroniques : précision interférométrique ElémentPrécision [µeV] e A [cm-1]TechniqueondeRef. Soufre0, ,9573Microscopie (CW)SLAC (2010) Silicium0, ,246Microscopie (CW)SLAC (2010) Oxygène0, ,676Microscopie (CW)SLAC (2010) Fluor2, ,451Microscopie (CW)SLAC (2001) Brome ,17Seuil (ns)SLAC (1989) Iode3, ,87Microscopie (ns)SLAC (2009) Tellure ,18Seuil (ns)SHanstorp (1996) ……………… Hydrogène ,99Seuil (ns)pLineberger (1991) onde s onde p

24 Q3(5) Q3(4) Q3(3) Q3(2) Q3(1) Q3 (6) Q3(7) R3(0) Intensité relative Un exemple de spectroscopie multi-seuils : les molécules C. Delsart, F. Goldfarb and C. Blondel, Phys. Rev. Lett. 89, (2002) OH A(OH) = ,982(7) cm -1 J. Chem. Phys. 122, (2005) SH A(SH) = ,543(12) cm -1 J. Mol. Spec. 239,11 (2006) P.A. Schulz et al., J. Chem. Phys. 77, 1153 (1982)

25 Une limitation des mesures : la connaissance du champ électrique Zone dinteraction Epaisseur des plaques : inhomogénéités de lordre du % entre les plaques Environnement : carcasse à un potentiel différent Nombre danneaux Imprécision sur la distance entre les plaques La solution actuelle Exemple du Si Blondel et al., Eur. Phys. J. D33, 335 (2005) Une autre solution : Microscopie de photodétachement à 2 couleurs (vernier) - permet de déterminer à la fois et F, mais avec une moins bonne précision sur - temps de calculs beaucoup plus longs (facteur 10) Drag et al., Opt. Comm. 275,190 (2007)

26 Développements de la microscopie de photodétachement Quest ce que cest ? Comment ça fonctionne ? Effectuer des mesures Source d ions négatifs Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Réaliser des développements expérimentaux Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

27 Construction du déphasage Extremum de différence de phase = phase accumulée le long de l orbite fermée (J. Delos) z0z0 a Champ non uniforme La différence de phase est robuste car elle se construit dans une zone de lespace très réduite. Que devient linterférogramme dans un champ électrique non uniforme ? Lorbite fermée de lélectron se propageant en champ électrique uniforme, a une longueur égale à 2 fois la hauteur de remontée (paramètre a) Lextremum de différence de phase se déduit du temps de parcours de lorbite fermée : Il sagit de la trajectoire qui ramène lélectron à lorigine Tant que le champ reste à peu près uniforme dans la zone de lorbite fermée, lextrémum de la différence de phase reste sensiblement le même.

28 Mouvement des électrons modifiés : blindage de lexpérience avec du µ-métal Microscopie de photodétachement en champ magnétique : position du problème Problème des directions : Problème du module : F parallèle à B; F perpendiculaire à B; F et B quelconque Temps caractéristique : où T

29 Pas de calcul exact dans le cas général AN : z a Fz 0 Détecteur Phase géométrique Phase magnétique La variation de la phase dinterférence à lordre 1 est (la courbure des trajectoires variant aussi à lordre 1 en B) : Champ magnétique transverse (champ faible) Le déplacement des franges est extrêmement sensible

30 Bobines en configuration de Helmholtz jet dion négatifs détecteur 23 cm 42 cm laser Le nombre danneaux est le même Lenveloppe de la figure dinterférence se déplace sous leffet de la force de Lorentz = 83.5(2) eV, F=291 V/m Champ magnétique transverse : expériences B = 1,1 µT 17,7(1) rad B = 1,3 µT 18,1(1) rad ~ 2 m W. Chaibi et al., Eur. Lett. 82, (2008) 17,9(1) rad B ~ 0 µT donc les franges se déplacent aussi !!

31 Champ magnétique transverse : était-ce évident ? Point de vue théorique : était-ce démontré ? Point de vue expérimental : déphasage et déplacement par un gradiant de champ électrique Feynman, Lectures on Physics, Tome 2 F. Shimizu, K. Shimizu and H. Takuma, Jpn. J. Appl. Phys. 31, L436 (1992) Erreur signalée sans démonstration Quelques calculs dans des cas particuliers (bande de champ) T.H. Boyer, Am. J. Phys. 40, 56 (1972) R.G. Chambers, Phys. Rev. Lett. 5, 3 (1960) T.H. Boyer, Phys. Rev. D 8, 1679 (1973) D.H. Kobe, Ann. Phys. 123, 381 (1979)

32 La phase est invariante par rapport au cas dun champ magnétique nul Kramer, Bracher, Kleber, Europhys. Lett. 56, 471 (2001) Résolution exacte quantique (fonction de Green) Microscopie de photodétachement en champ magnétique : B//F jet dion négatifs détecteur solénoïde 2 m 23 cm 42 cm 13 cm laser B = µT F ~ 291 V/m B = 1.9 µTB = 27.8 µTB = 56.1 µTB = 82 µTB = µT = nm W. Chaibi et al., Eur. Phys. J. D 58, 2973(2010)

33 Robustesse des interférogrammes vis à vis du champ magnétique Les mesures daffinités électroniques sont indépendantes du champ magnétique Champ magnétique : conclusion

34 Développements de la microscopie de photodétachement Quest ce que cest ? Comment ça fonctionne ? Effectuer des mesures Source d ions négatifs Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Réaliser des développements expérimentaux Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

35 Ion négatif Atome excité h Atome K - + h (Ti:Sa,triplé) K(n~30) + e - a h Modèle électron libre? Rediffusion par le cœur ? Collisions à basse énergie : e- / Rydberg (n ~ 30) Que voir avec le microscope ? Peut-on observer un déphasage qui dépend dune propriété de latome ? Photodétachement détat excité ? Phosphore : changement de terme spectral Photodétachement avec un laser impulsionnel, qui permet datteindre plus facilement les courtes longueurs donde?

36 Décharge à cathode chaude : jet dion diode très efficace (1 nA) Section efficace de détachement importante Seuil de détachement accessible au système laser (Ti:Sa doublé : 405 nm) 2 P 3/2 F 2 = 1 F 2 = 2 F 2 = 3 F 2 = 4 E ~ 0,14 cm-1 Microscopie de photodétachement en régime impulsionnel : Expériences avec liode Pourquoi liode ? e A( 127 I) = ,87 (3) cm -1 = 3, (4) eV Interpolation peu précise + Incertitudes liées à lexcitation impulsionnelle : - décalage de entre les deux lasers - glissement en fréquence - durée finie de limpulsion R.J. Pelaez, J. Phys. B 42, (2009)

37 La microscopie de photodétachement permet une mesure interférométrique de lénergie du photo-électron. Cette méthode est la plus précise pour la détermination daffinité électronique. La meilleure précision obtenue, pour le soufre, est de 0,6 µeV soit 5 mk. A lordre 1, la présence dun champ magnétique longitudinal, même de lordre du champ terrestre, ne change pas le déphasage; le déphasage produit par le champ magnétique transverse est compensé par la force de Lorentz : linterférogramme est inchangé. Les mesures daffinités électroniques sont robustes vis-à-vis de la perturbation par le champ magnétique. Les photo-électrons peuvent être produits par une excitation pulsée (régime nanoseconde). Cette technique a permis une nouvelle détermination de laffinité électronique de liode. Elle ouvre la voie au photodétachement détats excités. Conclusion

38 Microscopie de photodétachement en onde p Photodétachement complet de H- Injection de neutres pour ITER (CEA + Artemis) Perspectives C. Bracher et al., Phys. Rev. A 67,43601 (2003) onde s onde p Photodétachement en champ B C. Greene, Phys. Rev. A 36, 4236 (1987) Niveau de Landau E n = (n+1/2) h L (divergence de )


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