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Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain.

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1 Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain Mazoyer LCVN, Université Montpellier 2 et CNRS

2 Dynamique ultralente et vieillissement 1977 Struik : vieillissement du PVC (Polymer Engineering And Science 1977) Rescaling des courbes sur une courbe maîtresse T > Tg T T < Tg lorsque w t w t avec µ proche de 1

3 Systèmes de la matière molle sphères dures colloïdales, systèmes plus complexes avec interactions attractives ou répulsives : PMMA, Laponite, ferrofluides Dynamique de cage, comportement diffusif (Weeks et al., PRL 2000) (Liu et al, Nature 1998) (Van Megen et al., PRE 1998)

4 Dynamique balistique Gel colloïdal (Cipelletti et al., PRL 2000) Autres systèmes : -ferrofluides (Roberts et al., EPL 2005) -suspensions de particules de laponite (Knaebel et al., EPL 2000) -phase éponge (Fallus et al., PRL 2006) Déplacement proportionnel au temps

5 Mécanismes à lorigine de la dynamique lente? Expériences précédentes : dynamique hétérogène dans le temps et lespace Problèmes ouverts Caractérisation spatiale et temporelle nécessaire Origine évoquée : hétérogénéités de densité ou Contraintes internes créées lors du jamming Relaxation des contraintes internes (Cipelletti et al., PRL 2000, Bouchaud et Pitard, EPJ E 2002)

6 Plan Système expérimental Techniques expérimentales Hétérogénéités temporelles de la dynamique Hétérogénéités spatiales de la dynamique Conclusions et perspectives

7 Système expérimental Oignons = vésicules multilamellaires faits de bicouches concentriques de tensioactifs décorées de copolymères Empilement compact de sphères molles élastiques et polydisperses T T > 10°C : verre (changement du comportement de la chaîne centrale du copolymère) 20 m µm

8 Viscoélasticité du verre mou verre : G~300 Pa, G ~30 Pa Faible dépendance des modules de stockage et de perte avec la fréquence Dynamique non stationnaire

9 Vieillissement du verre doignons Vieillissement observé en rhéologie et DLS (Ramos et al., PRL 2000 et 2005) Comportement balistique observé en DLS Liquide T Verre w t

10 Observation par microscopie Microscopie optique à faible grossissement entre polariseurs croisés : 1 image / 15 s pendant 24 h 1.24 mm x10 2 cm 1mm 200 µm Trempe inversée de 4 à env. 25° C : Transition liquide - verre T=(23.3±0.15)°C

11 Film (zoom) 268 µm

12 Image Correlation Velocimetry Découpage des images en sous- régions Cross-corrélation spatiale entre paire de sous-régions correspondantes -> détermination du déplacement Obtention dun champ de déplacement « coarse-grained »

13 Tests et résultats : gradient de déplacement Maillage 16x12 : 78 µm (47 pixels)

14 Précision : 0.08 µm (0.05 pix.) Tests et résultats : Déplacements imposés par table piézoélectrique

15 Dynamique dun gel doignons : Hétérogénéités temporelles Déplacement densemble =315 s Pics intermittents du déplacement densemble Comportement stationnaire

16 Déplacement densemble Déplacement densemble : Pics intermittents du déplacement densemble Comportement stationnaire Principalement selon laxe longitudinal

17 Déplacement relatif i w i w i w i tRtRtr),(),(),( // Déplacement relatif local

18 Déplacement relatif Pics intermittents Vieillissement i w i w i tRtR),(),( // w tr),( // Déplacement relatif à 2 temps : i

19 Déplacement relatif Pics intermittents Vieillissement Décroissance exponentielle des pics : s i w i w i tRtR),(),( // w tr),( // Déplacement relatif à 2 temps : i

20 Déplacement carré moyen i w i tR),( // i R w t),( i ) 2 3 REGIMES !!! MSD

21 Déplacement carré moyen i w i tR),( // i R w t),( i ) 2 3 REGIMES !!! MSD

22 Déplacement carré moyen i w i w 2 tRtr),(),( // i R w t),( i ) 2 3 REGIMES VIEILLISSEMENT Les 3 régimes sont conservés avec lâge

23 Rôle de la température R // ( m) T ( C) T (t, ) (°C) = T (t + ) - T (t ) Fluctuations de température : www w t s Bulle dair Echantillon L=2 cm Point dobservation

24 Rôle de la température Fluctuations de température élongations/ contraction densemble hétérogénéités spatiales

25 Rôle de la température ( m) T ( C) r // ( m) Coefficient délongation thermique : Bulle dair Echantillon L=2 cm Point dobservation

26 MSD et fluctuations de température 2 régimes : croissance puis plateau T (°C) = (T (t +t) - T (t ) ) 22 ww

27 MSD et fluctuations de température T (°C) = (T (t +t) - T (t ) ) 22 ww

28 MSD et fluctuations de température T (°C) = (T (t +t) - T (t ) ) 22 ww

29 MSD et fluctuations de température T (°C) = (T (t +t) - T (t ) ) 22 ww 2 premiers régimes ont comportement similaire mais pas le 3ème

30 MSD et comportement balistique Mouvement balistique ??? MSD ~ 1.8 irrev Contribution irréversible MSD < r // 2 > t ( m 2 ) (s) w t s w t s s

31 Pics intermittents Corrélation avec la température Croissance du déplacement relatif : comportement irréversible Présent à tout âge Déplacement relatif en fonction du retard

32 Pics intermittents Corrélation avec la température Croissance du déplacement relatif : comportement irréversible Présent à tout âge Évènements irréversibles situés le long de la ligne de base Déplacement relatif en fonction du retard

33 Comportement balistique Comportement balistique de la ligne de base :

34 Comportement balistique de la ligne de base Décroissance exponentielle de la vitesse balistique : s Comportement balistique

35 Comportement balistique de la ligne de base Décroissance exponentielle de la vitesse balistique : s Comparaison avec DLS (Ramos et al. PRL 2001) Comportement balistique

36 Conclusion hétérogénéités temporelles Dynamique non stationnaire des hétérogénéités spatiales ( déplacement relatif) : Loi de vieillissement exponentielle Présence dévènements irréversibles : Comportement balistique Fluctuations de température élongations/ contraction densemble hétérogénéités spatiales

37 Hétérogénéités spatiales 2 µm1 µm s s

38 Champs de déplacements 2 types de champs de déplacement : Cisaillement longitudinal Tourbillon

39 Pic de cisaillement réversible Evènement irréversible Associé au variations de température Associé à une dynamique interne irréversible

40 Expériences et simulations antérieures Brito et Wiart, Cond-mat Weeks, Science 2000 Liquide surfondu Verre 2D de spheres dures

41 Trajectoire des événements balistiques

42 Trajectoires rectilignes Caractère tourbillonnaire Structure invariante avec lâge r (µm)

43 Conclusion Fluctuations de la temperature Elongation/contraction densemble Cisaillement réversible Corrélé sur L > 1 mm Evènements irréversibles : Tourbillonaire Corrélé sur L > 1 mm Vieillissement exponentiel s Comportement balistique

44 Rôle de la température : force motrice ? -A lorigine des réarrangements irréversibles? -Analogie avec le sur-vieillissement induit par cisaillement Sur-vieillissement et réarrangements irréversibles partiels -Mécanisme pourrait peut être étendu à dautres systèmes à grande fraction volumique

45 Perspectives : Meilleur contrôle de la température Cisaillement mécanique imposé Observation « simultanée » en deux endroits de léchantillon


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