Thèse de doctorat présentée par Senem KILIC

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1 Thèse de doctorat présentée par Senem KILIC
Le problème Coulombien à trois corps: Etats liés et résonances. Vers une expérience de spectroscopie vibrationnelle dans l’ion moléculaire H2+ Thèse de doctorat présentée par Senem KILIC J’ai effectué mon travail de thèse au LKB dans l’équipe Dynamique des Système Coulombien sous la direction de laurent Hilico et Nicolas Billy. C’est à l’université d’Evry que j’ai essentiellement travailler au cours de mes trois années de thèse.

2 Introduction Notre objectif Pourquoi ?
Spectroscopie vibrationnelle dans H2+ et HD+ Pourquoi ? Nouvelle détermination directe du rapport de masse Mp /me avec une incertitude d’intérêt métrologique L’objectif à long terme de notre travail de recherche est de construire une expérience de spectroscopie vibrationnelle dans les ions moléculaires H2+ et HD+. Notre ambition est d’obtenir une nouvelle détermination du rapport e la masse du proton à la masse de l’électron avec une incertitude d’intérêt métrologique.

3 Le rapport de masse Mp/me
CODATA Détermination indirecte à partir de l’ajustement des constantes fondamentales: les masses atomiques du proton Ar(p) et de l’électron Ar(e) Actuellement, la valeur du rapport de la masse du proton à la masse de l’électron recommandée par le CODATA présente une incertitude relative de quelques Cette détermination est indirecte puisqu’elle est le résultat d’une comparaison des constantes fondamentales qui sont les masses atomiques du proton et de l’électron. Je rappelle que la masse atomique se définit à partir de la masse de l’isotope 12 de l’atome de Carbonne.

4 Les déterminations expérimentales
Spectroscopie de masse dans un piège de Penning Université de Washington (R. S. Van Dyck) Mesure du facteur gyromagnétique de l’électron Université de Mainz (G. Werth) La valeur de ces constantes fondamentales est le résultat d’un ajustement à partir des différents résultats expérimentaux. La détermination de la masse du proton repose essentiellement sur les résultats obtenus par les expériences de spectroscopie de masse dans un piège de Penning. Pour la masse de l’électron, elle est quant à elle, essentiellement déterminée par les résultats des expériences de G. Werth sur la mesure du facteur gyromagnétique de l’électron. Ce qu’il faut noter, c’est que ces expériences sont très précises mais elles fournissent une détermination de MP sur me de manière indirecte. Mesures indirectes de Mp/me

5 La spectroscopie dans H2+
Idée : Rydberg, M=Mp/me v=0 v=1 Approximation harmonique des niveaux d’énergie vibrationnels fréquence de transition n a M -1/2 Nous proposons de faire la spectroscopie vibrationnelle dans l’ion H2+. En effet, l’ion H2+ est le système moléculaire le plus simple. Il est constitué de deux protons et d’un électron. Si on se place dans le système des unités atomiques, défini à partir de la constante de Rydberg, les niveaux d’énergie de H2+ ne dépendent plus que d’un seul paramètre: le rapport de la masse du proton à la masse de l’électron. En première approximation, si l’on modélise l’ion moléculaire H2+ par un oscillateur harmonique, on sait que la fréquence de transition entre deux états liés est proportionnel à l’inverse de la racine carré de M. On en déduit alors qu’une mesure sur la fréquence de transition entre deux états liés peut conduire à une détermination de M. De plus l’incertitude relative sur la mesure de la fréquence de la transition est directement proportionnelle à l’incertitude relative sur la mesure de M. Par ailleurs, H2+ est un ion moléculaire symétrique. Par conséquent, il n’existe pas de couplage dipolaire électrique à un photon entre ses états liés. Ainsi, si on veut sonder optiquement la structure vibrationnelle de l’ion H2+, on doit considérer des transitions à deux photons. A l’heure actuelle, les techniques optiques nous permettent d’obtenir des mesures de fréquence avec une incertitude de l’ordre de Finalement nous espérons obtenir une détermination de MP sur me avec une incertitude relative du même ordre que celle associée à la valeur recommandée par le CODATA actuel. Nous avons décidé de sonder optiquement la transition J=0, v=0 vers J=0 v=1 afin d’obtenir une détermination directe de M. Transition à deux photons  spectroscopie de haute résolution

6 Mon travail de thèse Partie expérimentale: Partie numérique:
L’expérience de spectroscopie dans H2+ Le principe expérimental L’avancement de l’expérience Développements Partie numérique: Problème Coulombien à trois corps Les ions moléculaires exotiques de type mpp HD+ : un meilleur candidat pour la spectroscopie ? Mon travail de thèse présente deux parties. Tout d’abord, je vais présenter la partie expérimentale. J’exposerai le principe de l’expérience, son avancement, et les améliorations qu’il sera nécessaire d’apporter. Ensuite, je présenterai ce qui a constitué l’essentiel de mon travail de thèse: la partie numérique. Je vais vous présenter notre étude sur les résonances des ions moléculaires exotiques. Et sur la faisabilité d’une expérience de spectroscopie vibrationnelle dans l’ion HD+.

7 La spectroscopie vibrationnelle dans l’ion moléculaire H2+

8 La spectroscopie vibrationnelle de H2+
DE ≈ 10-2 u.a. l ≈ 10 mm G ≈ 100 s-1 DE ≈ 0.3 u.a. Rayonnement UV v=0 v=1 v=2 2psu Je présente ici les courbes d’énergie électroniques issues du modèle de BO. Je rappelle que ces courbes s’interprètent comme l’énergie potentielle d’interaction des noyaux en fonction de la distance qui les sépare. Considérons tout d’abord le couplage entre états liés. Les niveaux d’énergies sont séparés de quelques 10-2 u.a. Ainsi, si on veut faire une spectroscopie à deux photons entre les états liés, nous devons considérer des rayonnements dans l’IR. Les taux de transition sont peu élevés et sont de l’ordre de quelques centaines par seconde. Pour observer cette transition, il sera nécessaire d’imposer un temps d’interaction de l’ordre de la seconde entre le laser d’excitation et le système moléculaire. Pour répondre à cette exigence, nous avons choisit de confiner les ions. Considérons maintenant le couplage d’un état lié vers un état dissociatif. Les règles de sélection autorisent un couplage dipolaire électrique à un photon. Les énergies mises en jeu sont cette fois ci de l’ordre de 0.3 u.a. et il faut alors soumettre le système à un rayonnement UV si on veut le dissocier. C’est le principe de la photodissociation. 1ssg

9 Une expérience en quatre phases
Création et piégeage des ions Opérationnel Préparation J=0, v=0 En cours Excitation J=0, v=0  J’=0, v’=1 En préparation Notre expérience se déroule en quatre étapes. Tout d’abord, nous créons et confinons les ions H2+. Ensuite, nous préparons un nuage d’ions dans l’état initial souhaité. Puis nous exciterons la transition à deux photons. Et enfin, nous détecterons les ions excités. Actuellement le confinement des ions H2+ est réalisé. Nous sommes aussi en mesure de détecter les ions confinés. Notre étape de préparation des ions dans l’état pertinent pour l’étude spectroscopique est en cours de réalisation. Et enfin, le montage expérimental de l’excitation de la transition est le sujet de la thèse de Franck Bielsa. Je vais maintenant vous présenter ces quatres étapes. Détection Opérationnel

10 Le piège de Paul quadrupolaire
impact électronique quelques 104 ions r0 U + Vcos(Wt) 2z0 Tout d’abord, le confinement des ions. Nous avons choisit de travailler avec un piège de Paul rf hyperbolique. Il s’agit d’un dispositif simple et efficace. Le piège de Paul est constitué de trois électrodes : un anneau et deux chapeaux. En appliquant une tension continue et une radio fréquence à l’anneau, on crée un potentiel quadripolaire qui piège les ions. Les dimensions géométriques des électrodes sont de l’ordre du mm. Quant aux ions H2+, nous avons décidés de les créer par impact électronique sur les molécules de H2 présents naturellement dans l’enceinte à vide sous forme de gaz résiduel. Dans ce type de piège, on peut confiner jusqu’à quelques dizaines de milliers d’ions. r0 = 4.24 mm z0 = 3 mm

11 Population vibrationnelle des ions H2+
J’, v’=0 e- H2+ J, v + 2e- Je rappelle que les ions moléculaires H2+ sont produits par bombardement électronique à partir des molécules de H2. A température ambiante, les molécules d’hydrogène sont dans l’état vibrationnel fondamental v=0. Les niveaux rotationnels associés ont une population donnée par la loi de Boltzmann et représentée sur cette figure. Le processus d’ionisation par impact électronique ne modifie pas la distribution rotationnelle. En revanche, les ions H2+ sont crées dans différents niveaux vibrationnels dont les populations relatives sont données par le recouvrement de la fonction d’onde vibrationnelle v’=0 de H2 avec les fonctions d’onde vibrationnelles v de H2+. MONTRER la figure. Finalement, on retiendra que 2% des ions H2+ créés sont dans l’état initial souhaité. Les niveaux excités de l’ion moléculaire H2+ sont métastables. En effet, puisqu’il n’y a pas de couplage dipolaire électrique à un photon entre les états liés, il n’existe pas non plus de processus de relaxation efficace des états excités. Par conséquent, si on veut observer commodément la transition v=0 vers v=1, nous devons éliminer les ions dans les états excités. Nous avons choisit la technique de la photodissociation sélective. Population de H2+ dans l’état initial souhaité J=0, v=0 ≈ 2%

12 La processus de photodissociation
l = 248 nm x 10 x 40 x 225 Je présente ici les sections efficaces de photodissociation en échelle logarithmique en fonction de la longueur d’onde. On remarque qu’il existe un domaine de longueur d’onde pour lequel le processus photo dissocie nettement plus efficacement les niveaux vibrationnels excités que le niveaux vibrationnel fondamental. On note plus particulièrement le comportement de la section efficace à Lambda=248nm où le phénomène est environ 250 fois plus efficace pour v=1 que pour v=0. Le rapport de la section efficace est de l’ordre de 40 entre les niveaux v=1 et v=2, et de l’ordre de 10 entre les niveaux v=2 et v=3 .

13 Excitation de la transition
Transition à deux photons: J=0,v=0  J’=0,v’=1 l=9.128mm H2+ v =2 Laser à CO2 , QCL Plaser ≈ 100 mW wo = 1mm Cavité résonante de surtension 1000 Sans effet Doppler I ≈ 100 W mm-2 Gf ≈ 10kHz  G ≈ 400s-1 v =1 v =0 Suite à cette étape de préparation des ions dans l’état J=0, v=0, nous allons exciter la transition à deux photons vers le niveau J=0, v=1. Pour ce faire, nous aurons besoin d’un laser à lambda=9.128microns. Il existe deux types de laser qui émettent à cette longueur d’onde : le laser à CO2 et les diodes laser à cascades quantiques (appelées aussi QCL). Ces sources peuvent émettre un rayonnement d’une puissance de l’ordre de 100 mW avec une surface au col de l’ordre du mm2 Les ions confinés dans le piège de Paul seront placés dans une cavité optique de haute finesse. Cette configuration présente plusieurs avantages. Tout d’abord la cavité nous permettra d’obtenir des faisceaux contre-propageant ce qui permettra de s’affranchir de l’effet Doppler du premier ordre. De plus, avec une cavité de surtension 1000, nous obtiendrons un flux lumineux de l’ordre de 100Wmm^2. Et enfin avec une largeur de raie expérimentale que nous estimons à 10kHZ, nous prévoyons un taux de transition d’environ 400s-1.

14 La détection Photodissociation sélective v=1 H2+ (v=1) + hn  H + H+
Temps de vol Comptage des ions v =1 Et enfin, la détection. Une fois la transition effectuée. Nous détecterons les ions excités par la méthode de la photodissociation sélective. Les ions H2+ dans l’état v=1 seront photodissociés en H et H+ tandis que les ions H2+ dans l’état v=0 ne le sont pas. Pour détecter la transition, il faudra ouvrir le piège, séparer les ions H+ et H2+ par temps de vol et les compter à l’aide d’un multiplicateur d’électrons. v =0

15 Le montage expérimental
0 V Le canon à électrons rf -50 V qques ns Le piège de Paul 5 cm -80 V Le détecteur est un multiplicateur d’électrons. Grille -170 V Détecteur V

16 Détection par temps de vol Signal d’ions
Voici un signal d’ions typique. Ce résultat expérimental présente essentiellement trois points : grâce aux techniques de temps de vol nous sommes capables d’attribuer les trois pics aux trois espèces H+, H2+ et H3+. Le nombre d’ions détectés par la galette MCP est directement proportionnel à l’aire Sous la courbe Ce signal expérimental nous montre d’une part que nous sommes en mesure de confiner simultanément les trois espèces d’ions chargés. Et que d’autre part, il y a des ions H3+ dont il faut se débarraser…

17 Diagramme de stabilité de H2+
W = 2 p 10.67 MHz U ~ - 10 / +10 V V ~ 100 V Pour optimiser les conditions de piégeage, nous avons étudié le nombre d’ions confinés dans le piège en fonction de la tension continue et la tension rf que nous appliquons à l’anneau du piège de Paul. Le niveau de gris est croissant avec le nombre d’ions piéges.

18 Les excitations paramétriques
Excitation du mouvement séculaire en appliquant une tension alternative à l’électrode d’entrée Le principe des excitations paramétriques est le suivant : en appliquant une tension alernative à l’électrode d’entrée, nous excitons le mouvement séculaire des ions confinés. Les excitations paramétriques On représente le signal d’ions en fonctions de la fréquence de l’excitation. On remarque qu’il existe des fréquences particulière pour lesquelles le piège ne contient plus d’ions H+ et H3+. Le point important est que les excitations à ces fréquences particulières ne modifient pas le nombre d’ions H2+ dans le piège.

19 La photodissociation sélective
Pendant la phase de piégeage Laser à excimère KrF l = 248nm E ≈ mJ t ≈ ns S ≈ 2 à 3 mm2 U+Vcos(Wt) Nous sommes ainsi en mesure d’obtenir un nuage d’ions H2+. L’étape qui suit porte sur la préparation de ces ions dans le niveau vibrationnels v=0 grâce à la méthode de la photodissociation sélective . On utilise un laser à excimère KrF de longueur d’onde lambda= 248 nm. Il s’agit d’un laser à impulsion et chaque impulsion fournit une énergie jusqu’à 200mJ et peut durer quelques ns. La section du laser est de l’ordre du mm^2. En pratique, c’est pendant la phase de piégeage que nous imposons le rayonnement UV. Impulsions UV

20 La photodissociation sélective
x 37±5 v = 1 Voici une courbe expérimentale. On représente le nombre d’ions en fonctions du nombre d’impulsions laser. Nous avons effectué un ajustement numérique de ce signal par une somme d’exponentielles décroissantes. On constante que le rapport des taux de décroissance est compatible avec le rapport des sections efficaces de photodissociation entre les niveaux v=1 et v=2 à cette longueur d’onde. Ce qui nous permet d’interpréter cette courbe comme la signature d’une photodissociation des niveaux excités v=2 et v=1.

21 Développements Augmenter le nombre d’ions dans l’état J=0, v=0
bouteille de H2 piège de Paul linéaire plus grand volume permet aussi un meilleur accès optique Réduire la température des ions H2+ effet Doppler du second ordre ≈ 10 kHz Refroidissement sympathique Lasers L’expérience que nous sommes actuellement en train de construire peut être améliorée sur plusieurs points. Tout d’abord, il faudra augmenter le nombre d’ions H2+ confinés. Une première solution simple consiste à introduire des molécules d’hydrogène dans l’enceinte à vide. La deuxième solution consiste à changer la géométrie des électrodes du piège. Nous envisageons d’utiliser un piège de Paul linéaire. Cette géométrie présente deux intérêts: le volume étant plus important, il est possible de piéger un plus grand nombre d’ions que dans une géométrie hyperbolique. Et le deuxième intérêt c’est qu’il permet un meilleur accès optique. Le deuxième point concerne la température des ions. Les ions H2+ confinés dans un piège de Paul sont chauds. Ils peuvent atteindre une température typique de l’ordre de K. Ces températures se traduisent par un élargissement de la raie d’environ 10kHz. Dans l’objectif d’obtenir une incertitude relative d’intérêt métrologique, il sera nécessaire de refroidir les ions. Nous envisageons d’employer une technique de refroidissement sympathique.

22 Le problème Coulombien à trois corps
La seconde partie de ma présentation porte sur le cœur de mon travail de thèse : l’utilisation des méthodes de résolution du problème Coulombien à trois corps.

23 Le problème Coulombien à trois corps en mécanique quantique
Le système est constitué d’un électron de masse me et de charge –q, et de deux noyaux de masse M1 et M2 de charge positive. Notre formalisme s’inscrit dans le cadre de la mécanique quantique non relativiste. Et nous exprimons exactement tous les potentiels d’interaction entre les trois particules.

24 La structure des fonctions d’onde
Invariance par rotation: moment cinétique total J Symétrie discrète: parité P B=r1 r2 R et A = B H Equation aux valeurs propres généralisée Fonctions radiales inconnues Fonctions angulaires connues Tout d’abord, nous exploitons les propriétés de symétrie du problème Coulombien à trois corps qui sont l’invariance par translation, par rotation et par parité pour écrire la structure de la fonction d’onde. L’invariance par translation montre qu’il suffit de six coordonnées pour décrire le système. Pour exploiter l’invariance par rotation, nous choisissons les trois angles d’Euler pour décrire les coordonnées angulaires. Ces coordonnées permettent de définir la position du plan des trois particules dans le référentiel du laboratoire. Quant aux coordonnées radiales, nous pouvons choisir par exemple les distances inter particulaires. Ensuite, on montre qu’il est possible d’exprimer les fonctions d’onde du système sous la forme d’une somme de produits de fonction angulaire et de fonctions radiales. Dans cette expression, les foncions angulaires sont connues et correspondent aux éléments de matrice de l’opération de rotation. De plus, la symétrie discrète de parité permet de distinguer les états pairs des états impairs. On montre alors qu’un état de J donné et de parité donné peut s’écrire comme une somme de J ou J+1 termes. Finalement, la fonction d’onde peut s’écrire comme un développement sur une base de fonction angulaire de parité donnée. L’équation de Schrödinger présente deux types de singularité à l’origine. La première est liée au potentiel centrifuge pour des états de moment cinétique non nul. Pour régulariser l’quation de Schrödinger, nous factorisons chaque fonction radiale du développement par un terme homogène à r^J. La deuxième source de divergence à l’origine provient du potentiel Coulombien. Pour contourner ce problème, nous multiplions l’équation de Schrödinger par un opérateur B qui est le produit des trois distances inter particulaires. Finalement, nous sommes amenés à résoudre une équation aux valeurs propres généralisée. L’opérateur A est l’Hamiltonien effectif du problème. Cette équation est une équation linéaire de J ou J+1 fonctions radiales couplées.

25 Les coordonnées radiales
Les coordonnées périmétriques (Coolidge et al., 1937) Coordonnées indépendantes Domaines de variation simple [0, +∞[ Expression simple des trois potentiels Coulombiens La spécificité de notre méthode de résolution repose sur le choix des coordonnées radiales. Nous utilisons les coordonnées périmétriques. Elles ont été introduites par Coolidge et James en Elles sont des combinaisons linéaires des trois distances interparticulaires. Les inégalités triangulaires montrent que ces trois coordonnées sont indépendantes, qu’elles ont des domaines de variation simple. Et elles présentent l’avantage d’exprimer facilement les potentiels Coulombiens.

26 Les fonctions de base e Les fonctions Sturmiennes
Les paramètres a-1 et b-1 (réels et positifs) apparaissent comme des échelles de longueur Comportement des fonctions de base à longue distance Nous associons à ce système de coordonnées, des fonctions de base dite Sturmienne. Chaque fonction est une fonction hydrogénoïde qui s’écrit comme un polynôme de Laguerre par une exponentielle décroissante. Nous introduisons deux échelles de longueur, alpha et bêta. Les fonctions possèdent deux propriétés importantes : d’une part elles présentent un comportement à longue distance exponentiellement décroissant en r1, r2 et R. Ce comportement est exactement celui des états liés du problème à trois corps à grande distance. La propriété importante est l’existence de règles de sélection qui permettent d’écrire les opérateurs A et B sous la forme d’une matrice bande dans cette base de fonctions. R e ) 2 / ( r 1 a b -

27 Résolution numérique A = Diagonalisation
Algorithme de Lanczos valeurs propres et fonctions propres L’unique approximation : la troncature de la base a et b sont des paramètres variationnels Les éléments de matrice des opérateurs A et B non nuls sont analytiquement connus et la structure en bande permet résoudre l’équation de Schrödinger effective grâce à des méthodes de diagonalisation numérique efficace. C’est en tronquant la base que l’on introduit l’unique approximation. Les échelles de longueur alpha et bêta deviennent alors des paramètres variationnels.

28 Nomenclature Résultats exacts et précis (14 chiffres significatifs)
espèce P12 P : pair P : impair XXY symétrique 1Se, 1Pe, 1De… 1Po, 1Do,… antisymétrique 3Se, 3Pe, 3De… 3Po, 3Do,… XYZ Aucune symétrie Se, Pe, De, … Po, Do, … Sur ce tableau, j’ai repris la nomenclature des états du problème à trois corps. Cette nomenclature utilise les lettres S, P, D etc pour désigner des états de moment cinétique total J=0,1,2.. Les états sont indexés par leur parité : on distingue ainsi les états even des états odd. Et enfin, dans le cas des systèmes homo nucléaires, une symétrie supplémentaire apparaît : la symétrie d’espace dans l’échange des noyaux. Dans ce cas, nous distinguons les états symétriques ou antisymétriques dans l’échange des deux noyaux et nous indexons les états propres du système moléculaires selon la symétrie du spin nucléaire. A l’heure actuelle, nous sommes capables de calculer les niveaux d’énergies des états de J=0, J=1 et J=2 écris ici en gras. Nos résultats numériques sont les solutions de l’équation de Schrödinger exacte du problème à trois corps dans un cadre non relativiste. La précision de nos résultats est limitée par la capacité des calculateurs. Nous obtenons jusqu’à 14 chiffres significatifs car nous travaillons en double précision. L’inconvénient de notre méthode est qu’elle est de plus en coûteuse en stockage lorsque J augmente car le nombre de fonctions radiales inconnues augmente avec J. Au cours de ma thèse, j’ai exclusivement travaillé sur des états de J=0 et 1. Résultats exacts et précis (14 chiffres significatifs) seule limitation: la capacité des calculateurs inconvénients: mise en œuvre coûteuse lorsque J augmente

29 Un exemple de résultat numérique
La symétrie du système: 1Se Les paramètres du calcul: taille de base : Ntot = , choix du paramètre : a = 1.0, optimisation de b : variation autour de 1.0 sur 50 pas Les résultats numériques: 1 run  180 valeurs propres en quelques minutes Je considère ici un exemple de résultat numérique pour le calcul des états de symétrie 1SE. J’ai choisit une taille de base relativement petite puisque nous pouvons atteindre jusqu’à environ 50 000 vecteurs de base pour un calcul numérique sur un PC de 1GO de mémoire. J’ai choisi alpha = 1 et je présente les résultats numériques que nous obtenons lorsque nous cherchons à optimiser bêta. Nous le faisons varier sur une cinquantaine de pas autour de bêta=1. Chaque run fournit une à deux centaines de valeurs propres autour d’une énergie donnée.

30 mpp HD+ Énergie (u.a.) Traitement approché, modèle de Born Oppenheimer
Traitement exact, problème Coulombien à trois corps mpp Énergie (u.a.) Voici les résultats, où j’ai présenté les valeurs propres obtenues numériquement en fonction de bêta. Chaque colonne représente un run. Le problème qui se pose à ce niveau là est l’interprétation des résultats. Nous utilisons alors le modèle de Born Oppenheimer qui nous permet de visualiser les domaines d’énergie où on attend des états liés, des continua ou des résonances. En effet, sous la limite de dissociation N=1, nous constatons qu’il existe des valeurs propres indépendantes de bêta : ce sont les niveaux d’énergies des états liés du problème à trois corps dans l’état de symétrie considéré. Dans les domaines où les valeurs propres dépendent de la valeur de bêta, on retrouve les états du continuum. Celui-ci a été discrétisé à cause de la troncature de la base. Et enfin, il existe des valeurs propres qui sont indépendantes de bêta et qui sont situés sous la limite de dissociation N=2. Ce sont les états instables du problème à trois corps appelés résonances. Au cours de mon exposé, je vais vous présenter notre étude sur les états liés et plus particulièrement sur les transitions à deux photons entre les états liés pour HD+. Et je vais aussi présenter notre étude sur les résonances dans le cas des molécules exotiques HD+

31 Les ions moléculaires exotiques

32 Les atomes et molécules exotiques
m / me Échelles de longueur et d’énergie t m- ≈ 207 am ≈ a0/207 u.a.m ≈ 207 u.a. 1 u.a.m ≈ eV 2.2 ms p- ≈ 273 ap ≈ a0/273 u.a.p ≈ 273 u.a. 1 u.a.p ≈ eV 26 ns Les atomes d’hydrogène muonique (mp, md) mesurer le Lambshift (23S1/2 – 25P3/2) déterminer le rayon de charge du proton Les atomes d’hydrogène pionique (pp, pd) interaction hadronique Les ions moléculaires exotiques sont des espèces de type moléculaires où l’électron a été remplacé par une particule de même charge, mais environ 2 à 3 cents fois plus massives : un muon ou un pion. Ces espèces sont des particules instables mais leur durée de vie est suffisamment longue pour les expériences de spectroscopie. Les échelles de longueur et d’énergie de ces systèmes sont tels qu’ils forment d’excellents candidats pour étudier les effets de la structure nucléaire. Des expériences sont menées au Paul Sherrer Institue (en Suisse) en collaboration avec le LKB. On y étudie entre autre la spectroscopie de l’atome d’hydrogène muonique et plus particulièrement la mesure du déplacement de Lamb dans l’atome mup ou mud. En effet, on montre que L’objectif est de déduire la mesure du rayon de charge du proton avec une incertitude de l’ordre de … Pour les expériences sur les atomes d’hydrogène pionique, les études portent sur l’interaction hadronique.

33 La spectroscopie dans mp et md
Formation des atomes d’hydrogène muonique formation d’atomes mp très excités (typiquement n≈14) cascade atomique  niveau 1s ou 2s métastable 1s H2, liq m- mp* 2s L’inconnue: le nombre d’atomes dans l’état mp(2s) Analyse : énergie cinétique de mp(1s) Observation d’atomes mp(1s) de Ec ≈ 900 eV ? Pas de phénomènes similaires pour md. Pourquoi ? Si nous nous sommes intéressés aux ions moléculaires exotiques c’est principalement parce que nous avons été sollicités par les chercheurs du PSI.

34 [ ] Une interprétation ( ) keV pee p S pp H 2 1 + ® m pm p ppm
* m p ppm pm Je vais présenter succinctement le principe des expériences de spectroscopie dans les atomes d’hydrogène muonique. Tout d’abord : la formation des atomes mup. Les muons sont injectés dans un milieu d’hydrogène liquide. Grâce à des collisions, on assiste à la formation d’atomes mup dans des états très excités. Il s’ensuit une cascade atomique et les atomes mup relaxent vers l’état 1S fondamental ou 2S métastable. L’objet d’étude Explosion Coulombienne  900 eV Emission spontanée  0eV + un photon X

35 Calcul des résonances: Méthode de la rotation complexe
Coordonnées périmétriques complexes u  u eiq ,u=x, y, z et q paramètre réel Le spectre de l’Hamiltonien complexe Les états liés: valeurs propres réelles Les continua: séparation avec l’axe réel, angle 2q Les résonances: valeurs propres discrètes complexes Ei : Mise en oeuvre : a  a e-iq b  b e-iq q > 0 Er : position de la résonance Gc-1 : durée de vie Coulombienne

36 Mise en œuvre numérique
a = 1.0 50 runs q = 0.20 a = 1.0 b = 1.0

37 Désexcitation par émission spontanée
( ) 2 10 3 4 1 v o E a c ω d Y = G h pe w g 1Se : , Eres 1Po : , E = Eres - ħω v Y 10 ) ( o E Y énergie du photon (keV)

38 Propriétés spectrales et durées de vie radiatives des résonances 1Se sous N=2
mpp mdd V El (eV) GC (ps-1) Gg (ps-1) 2.587 0.0713 .005 8 0.0804 1 4.487 0.0609 .017 6 0.0708 2 3.526 0.0569 .027 9 0.0648 3 1.053 0.0571 .024 8 0.0621 4 .332 0.056 .011 4 0.0619

39 Les transitions à deux photons dans HD+

40 Taux de transitions à deux photons
2 ' 3 4 ÷ ø ö ç è æ G = v J Jv f + E Q I c a h p å Y - = " ' 4 1 v J Jv z E d pe ( ) Q EJv EJ’v’ niveau relais E=(EJv + EJ’v’ )/2

41 Transition entre états liés J=0
Transitions dipolaires électriques entre les états liés sont interdites Transitions dipolaires électriques entre les états liés sont autorisées H2+ HD+ Dv=2 Dv=4 Quasi règle de sélection Dv=1 J-1 J J+1

42 HD+: un meilleur candidat ?
Transition (J,v)(J’,v’) (0,0)(0,1) (1,0)(1,2) (4,0)(4,4) Population de l’état initial ~ 2% ~ 10% Longueur d’onde Laser 9,128 microns Diode QCL, CO2 5,368 microns Diode QCL 2,853 microns OPO Taux de transition ~ 400 s-1 ~ s-1 ~ 20,5 s-1 Paramètres: puissance de 100mW focalisée sur 1mm2, cavité de finesse 103, largeur de la transition de 10 kHz

43 Conclusion et Perspectives
Corrections relativistes et radiatives Spectroscopie de HD+ Au cours de mon exposé, je vous ai présenté les calculs que j’ai effectués sur le problème Coulombien à trois corps en mécanique quantique, et en particulier les ions H2+ et HD+. Nous sommes actuellement capables de résoudre l’équation de Schrödinger et d’obtenir les niveaux d’énergie avec une incertitude limitée uniquement par la capacité des calculateurs. La précision des fonctions d’onde obtenues nous permet de calculer de nombreuses quantités physiques (telles que les sections efficace de photodissociation, des spectres d’émission spontanée, les taux de transition entre états liés…). Notre formalisme ne tient pas compte des effets relativistes ou radiatifs. Actuellement, les corrections sur l’énergie de la transition v=0 vers v=1 de H2+ sont connues à 10-7 près. Cela n’est pas suffisant pour obtenir une détermination du rapport de la masse du proton à celle de l’électron avec un intérêt métrologique. Nous devons améliorer la connaissance de ces corrections relativistes et radiatives pour atteindre une incertitude relative de l’ordre de Notre groupe collabore actuellement avec V. Korobov sur ce travail. Par ailleurs, notre étude sur les transitions à deux photons entre les états liés de HD+ montre que cet ion est beaucoup plus favorable à l’observation d’une transition à deux photons d’intérêt métrologique. C’est dans cette voie que l’expérience devra se développer.