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Le problème Coulombien à trois corps: Etats liés et résonances. Vers une expérience de spectroscopie vibrationnelle dans lion moléculaire H 2 + Thèse de.

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1 Le problème Coulombien à trois corps: Etats liés et résonances. Vers une expérience de spectroscopie vibrationnelle dans lion moléculaire H 2 + Thèse de doctorat présentée par Senem KILIC

2 Notre objectif Spectroscopie vibrationnelle dans H 2 + et HD + Pourquoi ? Nouvelle détermination directe du rapport de masse M p /m e avec une incertitude dintérêt métrologique Introduction

3 Le rapport de masse M p /m e Détermination indirecte à partir de lajustement des constantes fondamentales: les masses atomiques du proton A r (p) et de lélectron A r (e) CODATA

4 Les déterminations expérimentales Spectroscopie de masse dans un piège de Penning Université de Washington (R. S. Van Dyck) Mesure du facteur gyromagnétique de lélectron Université de Mainz (G. Werth) Mesures indirectes de M p /m e

5 La spectroscopie dans H 2 + fréquence de transition v=0 v=1 Approximation harmonique des niveaux dénergie vibrationnels Idée : Rydberg, M=M p /m e Transition à deux photons spectroscopie de haute résolution

6 Mon travail de thèse Partie expérimentale: Lexpérience de spectroscopie dans H 2 + Le principe expérimental Lavancement de lexpérience Développements Partie numérique: Problème Coulombien à trois corps Les ions moléculaires exotiques de type pp HD + : un meilleur candidat pour la spectroscopie ?

7 La spectroscopie vibrationnelle dans lion moléculaire H 2 +

8 La spectroscopie vibrationnelle de H 2 + E u.a. 10 m 100 s -1 1s g 2p u E 0.3 u.a. Rayonnement UV v=0 v=1 v=2

9 Une expérience en quatre phases Création et piégeage des ions Préparation J=0, v=0 Excitation J=0, v=0 J=0, v=1 Détection Opérationnel En cours En préparation Opérationnel

10 Le piège de Paul quadrupolaire r0r0 U + Vcos( t) 2z 0 r 0 = 4.24 mm z 0 = 3 mm impact électronique quelques 10 4 ions

11 Population vibrationnelle des ions H 2 + H 2 J, v=0 e-e- H 2 + J, v ++ 2e - Population de H 2 + dans létat initial souhaité J=0, v=0 2%

12 La processus de photodissociation x 225 x 40 x 10 = 248 nm

13 Excitation de la transition v =0 v =2 v =1 Transition à deux photons: J=0,v=0 J=0,v=1 =9.128 m H2+H2+ Laser à CO 2, QCL P laser 100 mW w o = 1mm Cavité résonante de surtension 1000 Sans effet Doppler I 100 W mm -2 f 10kHz 400s -1

14 La détection H 2 + (v=1) + h H + H + Temps de vol Comptage des ions v =0 v =2 v =1 H2+H2+ Photodissociation sélective v=1

15 Le montage expérimental Le piège de Paul Détecteur Grille Le canon à électrons 5 cm 0 V rf -170 V V -50 V qques ns -80 V

16 Détection par temps de vol Signal dions

17 Diagramme de stabilité de H 2 + = MHz U~-10 / +10 V V~ 100 V

18 Les excitations paramétriques Excitation du mouvement séculaire en appliquant une tension alternative à lélectrode dentrée

19 La photodissociation sélective Pendant la phase de piégeage Impulsions UV Laser à excimère KrF = 248nm E mJ ns S 2 à 3 mm 2 U+Vcos( t)

20 La photodissociation sélective v = 1 v = 2 x 37±5

21 Développements Augmenter le nombre dions dans létat J=0, v=0 bouteille de H 2 piège de Paul linéaire plus grand volume permet aussi un meilleur accès optique Réduire la température des ions H 2 + effet Doppler du second ordre 10 kHz Refroidissement sympathique Lasers

22 Le problème Coulombien à trois corps

23 Le problème Coulombien à trois corps en mécanique quantique

24 La structure des fonctions donde Invariance par rotation: moment cinétique total J Symétrie discrète: parité B=r 1 r 2 R et A = B H Equation aux valeurs propres généralisée Fonctions radiales inconnuesFonctions angulaires connues

25 Les coordonnées radiales Les coordonnées périmétriques (Coolidge et al., 1937) Coordonnées indépendantes Domaines de variation simple [0, +[ Expression simple des trois potentiels Coulombiens

26 Les fonctions de base Les fonctions Sturmiennes Les paramètres -1 et -1 (réels et positifs) apparaissent comme des échelles de longueur Comportement des fonctions de base à longue distance R eee )2/( 2/2/ r 2 r 1

27 Résolution numérique Diagonalisation Algorithme de Lanczos valeurs propres et fonctions propres Lunique approximation : la troncature de la base et sont des paramètres variationnels A =

28 Nomenclature Résultats exacts et précis (14 chiffres significatifs) seule limitation: la capacité des calculateurs inconvénients: mise en œuvre coûteuse lorsque J augmente espèceP 12 : pair : impair XXY symétrique 1 S e, 1 P e, 1 D e … 1 P o, 1 D o,… antisymétrique 3 S e, 3 P e, 3 D e … 3 P o, 3 D o,… XYZAucune symétrieS e, P e, D e, …P o, D o, …

29 Un exemple de résultat numérique La symétrie du système: 1 S e Les paramètres du calcul: taille de base : N tot = , choix du paramètre : = 1.0, optimisation de variation autour de 1.0 sur 50 pas Les résultats numériques: 1 run 180 valeurs propres en quelques minutes

30 Traitement approché, modèle de Born Oppenheimer Traitement exact, problème Coulombien à trois corps Énergie (u.a.) HD + pp

31 Les ions moléculaires exotiques

32 Les atomes et molécules exotiques m / m e Échelles de longueur et dénergie - 207a a 0 /207 u.a. 207 u.a. 1 u.a eV 2.2 s 273a a 0 /273 u.a. 273 u.a. 1 u.a eV 26 ns Les atomes dhydrogène muonique ( p, d) mesurer le Lambshift (2 3 S 1/2 – 2 5 P 3/2 ) déterminer le rayon de charge du proton Les atomes dhydrogène pionique ( p, d) interaction hadronique

33 La spectroscopie dans p et d H 2, liq - p* Linconnue: le nombre datomes dans létat p(2s) Analyse : énergie cinétique de p(1s) Observation datomes p(1s) de E c 900 eV ? Pas de phénomènes similaires pour d. Pourquoi ? Formation des atomes dhydrogène muonique formation datomes p très excités (typiquement n14) cascade atomique niveau 1s ou 2s métastable 1s 2s

34 Une interprétation keVpeepSp ppHSp2)1()2( 2 p pp p p p Explosion Coulombienne 900 eV Emission spontanée 0eV + un photon X

35 Calcul des résonances: Méthode de la rotation complexe Coordonnées périmétriques complexes u u e i,u=x, y, z et paramètre réel Le spectre de lHamiltonien complexe Les états liés: valeurs propres réelles Les continua: séparation avec laxe réel, angle 2 Les résonances: valeurs propres discrètes complexes E i : Mise en oeuvre : e -i e -i E r : position de la résonance c -1 : durée de vie Coulombienne c -1 : durée de vie Coulombienne

36 Mise en œuvre numérique = 0.0 = runs = 0.20 = 1.0

37 Désexcitation par émission spontanée 1 S e :, E res 1 P o :, E = E res - ħω )( vo Ea c ω d d d v 10 )( o E énergie du photon (keV)

38 Propriétés spectrales et durées de vie radiatives des résonances Propriétés spectrales et durées de vie radiatives des résonances 1 S e sous N=2 pp dd V E l (eV) C (ps -1 ) (ps -1 ) E l (eV) C (ps -1 ) (ps -1 )

39 Les transitions à deux photons dans HD +

40 Taux de transitions à deux photons 2 '' '' 4 4 vJJv f vJ '' 2 vJJv EE QI c a "" "" """"'' vJ vJ JvzvJvJzvJ EE dd '' vJJv E Q E Jv niveau relais E=(E Jv E Jv )/2

41 Transition entre états liés J=0 Transitions dipolaires électriques entre les états liés sont interdites H2+H2+ HD + Transitions dipolaires électriques entre les états liés sont autorisées Quasi règle de sélection v=1 v=2 v=4 J-1 JJ+1

42 HD + : un meilleur candidat ? H2+H2+ HD + Transition (J,v) (J,v) (0,0) (0,1)(1,0) (1,2)(4,0) (4,4) Population de létat initial ~ 2%~ 10% Longueur donde Laser 9,128 microns Diode QCL, CO 2 5,368 microns Diode QCL 2,853 microns OPO Taux de transition ~ 400 s -1 ~ s -1 ~ 20,5 s -1 Paramètres: puissance de 100mW focalisée sur 1mm 2, cavité de finesse 10 3, largeur de la transition de 10 kHz

43 Conclusion et Perspectives Corrections relativistes et radiatives Spectroscopie de HD +


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