Laboratoire Aimé Cotton Molécules froides: formation, piégeage et spectroscopie. - Accumulation de dimères de césium dans un piège quadrupolaire magnétique. - Spectroscopie par frustration de photoassociation. Nicolas Vanhaecke Laboratoire Aimé Cotton

Plan de l'exposé Des atomes froids aux molecules froides L'obtention de molécules froides La source d'atomes froids Des atomes froids aux molecules froides L'obtention de molécules froides La source d'atomes froids Le piégeage des molécules froides Piège mixte atomes-molécules Caractérisation du nuage de molécules froides piégées La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux Etude de la spectroscopie à deux photons Spectroscopie de photoassociation frustrée Détermination des potentiels moléculaires à grande distance

L'obtention de molécules froides Des atomes froids aux molecules froides L'obtention de molécules froides Extension des techniques de refroidissement adaptées aux atomes? Très difficile à cause du grand nombre d'états internes des molécules. énergie niveaux de vibration/rotation distance internucléaire Techniques existantes: Cryogénie (J. Doyle, 400mK, 1998) Ralentissement par effet Stark (G. Meijer, 2000, 350mK) A partir d'atomes froids (P. Pillet, 1997, 20mK)

Le principe de la photoassociation Des atomes froids aux molecules froides Le principe de la photoassociation Energie Photoassociation Aborption résonante d'un photon par deux atomes froids (T~100mK) (1) 6s+6p3/2 (2'') (2'') (2') 1/R3 (1) Désexcitation (2'') (2') molecules froides pertes d'atomes rare 6s1/2+6s1/2 1/R6 kBT R 25 50 75 100 125 distance internucléaire

La source d'atomes froids Des atomes froids aux molecules froides La source d'atomes froids Le piège magnéto-optique: 5 107 atomes densité centrale: 1011atomes/cm3 température ~ 20-200µK Lasers de photoassociation: Laser Ti:Sa: 1.5W 1kW/cm2 balayage sur 30GHz Lasers du piège: injection maître-esclave Laser d'ionisation: laser à colorant, pompé par un YAG pulsé doublé en fréquence

Plan de l'exposé Des atomes froids aux molecules froides L'obtention de molécules froides La source d'atomes froids Le piégeage des molécules froides Piège mixte atomes-molécules Caractérisation du nuage de molécules froides piégées Le piégeage des molécules froides Piège mixte atomes-molécules Caractérisation du nuage de molécules froides piégées La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux Etude de la spectroscopie à deux photons Spectroscopie de photoassociation frustrée Détermination des potentiels moléculaires à grande distance

Le piégeage des molécules froides Les molécules froides quittent la zone de détection 20 millisecondes apres leur formation: altitude du piège magnéto-optique d'atomes -1mm -2mm -3mm

Le piégeage des molécules froides Piège quadrupolaire magnétique: Utilise l'effet Zeeman: - m.B, avec un gradient de champ, Piégeage de l'état triplet (spin 1) de plus basse énergie, Seules les molécules correctement polarisées sont piégées. Si l'on ne les accumule pas, les molécules piégées restent en nombre faible! Piège mixte atomes-molécules: Piège magnéto-optique d'atomes, Gradient de champ magnétique piégeant les molécules (15 G/cm 60 G/cm)

Piège mixte atomes-molécules Le piégeage des molécules froides Piège mixte atomes-molécules PRL, 89 063001 (2002) Etude du temps de piégeage 50 100 delai avant ionisation tion (ms) 150 200 ions Cs 2 + tPA tion MOT MOT tPA ~ 150ms temps de vie ~ 600 ms temps de vie ~ 150 ms séquence temporelle Réabsorption de photons par les molécules piégées

L'accumulation des molécules Le piégeage des molécules froides L'accumulation des molécules 40 MOT ions Cs 2 + tPA ~ 150ms tPA tion tion ~ 60 ms 50 100 séquence temporelle durée de la photoassociation (tPA ms) Il y a compétition entre la formation et la perte des molécules L'accumulation des molécules sature en 100 ms.

Le temps de vie du piège de molécules Le piégeage des molécules froides Le temps de vie du piège de molécules Qu'est ce qui limite le temps de vie du piège?

Le temps de vie du piège de molécules Le piégeage des molécules froides Le temps de vie du piège de molécules Piège magnéto-optique en cellule: temps de chargement µ pression de gaz résiduel de césium Collisions entre molécules froides piégées et gaz résiduel: pression de gaz résiduel de césium taux de pertes µ smolécules/atomes chauds ~ 4 10-17 m2 Le temps de vie est limité par les collisions chaudes

Le nuage de molécules froides piégées Le piégeage des molécules froides Le nuage de molécules froides piégées Quels états moléculaires a-t-on piégés? Le moment magnétique et la rotation de la molécule sont découplés! mmolécule ~ 2matome B’molécules~ B’atomes ~2.5 mT/cm le plus faible gradient capable de piéger les molécules: Comme si l'on piégeait deux atomes séparés! B matome Cas bbS de Hund: faiblement couplés S - N fortement couplés S - I

Le nuage de molécules froides piégées Le piégeage des molécules froides Le nuage de molécules froides piégées Etude du profil spatial du piège de molécules froides: 2 105 molécules densité: 107-108 cm-3 temps de vie: 600 ms limité par le gaz résiduel ~30 mK ~température atomique

Plan de l'exposé Des atomes froids aux molecules froides L'obtention de molécules froides La source d'atomes froids Le piégeage des molécules froides Piège mixte atomes-molécules Caractérisation du nuage de molécules froides piégées La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux Présentation générale Etude du processus à deux photons Spectroscopie de photoassociation frustrée Détermination des potentiels moléculaires à grande distance

La spectroscopie des états fondamentaux de Cs2 La spectroscopie de photoassociation d'atomes froids Très bonne résolution Utilisée surtout pour les états électroniques excités Sonde des niveaux difficilement accessibles en spectroscopie moléculaire décalage (cm-1) Les états fondamentaux sont accessibles grâce à deux photons.

La spectroscopie des états fondamentaux de Cs2 niveau relais 1 u énergie [cm-1] 3 S + u distance internucléaire [u.a.] 1 S+ g Les états fondamentaux sont accessibles grâce à deux photons. Il faut un niveau relais dans un état électronique excité. Détection des niveaux vibrationnels très excités

La spectroscopie à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 La spectroscopie à deux photons Photoassociation frustrée: D1~0 niveau relais niveaux excités ionisation 120 100 80 Energie 4 + 4 3 + 4 Cs [arb. units] 60 3 + 3 + 2 40 = 0 2 4 20 progressions rotationnelles -200 200 400 600 3 S + S+ 1 u g fréquence relative L2 [MHz] Distance internucléaire

La spectroscopie à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 La spectroscopie à deux photons Régime très décalé: D1 grand niveau relais niveaux excités -200 200 400 600 20 40 60 80 2 4 = 0 ionisation Energie 4 + 4 3 + 4 Cs [arb. units] 3 + 3 + 2 progressions rotationnelles 3 S + S+ 1 u g fréquence relative L2 [MHz] Distance internucléaire

La spectroscopie à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 La spectroscopie à deux photons Interprétation niveau relais molécule habillée continuum par L2 continuum état de collision état de collision niveau moléculaire Phénomène d'interférence: mélange de l'état relais dans les niveaux habillés, photoassociation par L1, qui couple l'état initial et l'état relais. Détection: par l'émission spontanée depuis le niveau relais.

Analyse du processus à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 Analyse du processus à deux photons Théorie de la photoassociation à plusieurs photons Spectroscopie à deux photons précisément calibrée en fréquence En fonction du décalage de L1 Etude des raies En fonction de la puissance de L2 Quel est le protocole le plus fiable et le plus rapide? EPJD, 21 299 (2002)

Mesure des fréquences L1-L2 La spectroscopie à deux photons de Cs2 Mesure des fréquences L1-L2 Spectroscopie précise (~10 MHz) sur 3 cm-1

Analyse du processus à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 Analyse du processus à deux photons En fonction du décalage de L1 En fonction de la puissance de L2 déplacement [MHz] décalage L1 [MHz] D1~35 MHz intensité de L2 [W/cm2] déplacement [MHz] La position des extrema depend du décalage de L1 EPJD, 21 299 (2002)

Analyse du processus à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 Analyse du processus à deux photons En fonction du décalage de L1 En fonction de la puissance de L2 déplacement [MHz] décalage L1 [MHz] -400 -200 200 400 600 8000 C s 2 + [ a r b . u n i t ] frequency [MHz] L2 power = 19 mW L2 power = 3 mW L2 power = 10 mW L2 power = 27 mW =0 2 4 D1=0 La position des extrema dépend du décalage de L1 En photoassociation frustrée, la position des minima est indépendante de la puissance de L2 EPJD, 21 299 (2002)

Analyse du processus à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 Analyse du processus à deux photons Conclusions La méthode la plus rapide et précise: la frustration de photoassociation précision ~10MHz Existence d'un décalage systématique: conséquence de la température non nulle des atomes froids (~200mK) ~3,5 MHz Une transition Raman à deux photons?

Analyse du processus à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 Analyse du processus à deux photons Conclusions niveau relais continuum état de collision niveau moléculaire Une transition Raman à deux photons? presque tout est "perdu" par émission spontanée

Spectroscopie à deux photons La spectroscopie à deux photons de Cs2 Spectroscopie à deux photons En photoassociation frustrée (v = 78) (v = 79) (v = 80) décalage L - L (cm-1) 1 2 g - 1 (v = 0) u 1 (v = 1) 3 + 4 3 + 3 -0.8 -0.7 -0.6 -0.5 -0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 Iodine L Cs2 Progressions rotationelles + Mesure de l'énergie de plus de 100 niveaux liés ou quasi-liés 34 progressions rotationnelles attribuées

Analyse de la spectroscopie La spectroscopie à deux photons de Cs2 Analyse de la spectroscopie Résoudre l'équation de Schrödinger dans les potentiels fondamentaux Comparer les énergies calculées et observées dans une procédure de moindres carrés Déterminer les paramètres des potentiels moléculaires à grande distance Le cas du césium: aucune spectroscopie de l'état triplet métastable modèle théorique asymptotique Le cas du césium: très grande structure hyperfine atomique brisure de la symétrie moléculaire g/u calcul d'équations couplées

Le modèle asymptotique utilisé L'idée générale: traduire tout l'effet des potentiels internes par des conditions sur les fonctions d'onde S + u 3 distance internucléaire [u.a.] énergie [cm-1] distance internucléaire [u.a.] énergie [cm-1] Effet des potentiels internes linéaire en énergie Petite zone d'énergie Effet des potentiels centrifuges linéaire 3 paramètres pour chaque ligne de noeuds

Le cas du césium: la brisure de la symétrie g/u La spectroscopie à deux photons de Cs2 Le cas du césium: la brisure de la symétrie g/u très grande structure hyperfine atomique brisure de la symétrie moléculaire g/u 3 S + u 1 S+ g C6 C8 C10 R6 R8 R10 + distance internucléaire R [a0] -2aR g D R e + _ calcul d'équations couplées avec le Hamiltonien H(R) = Vmultipolaire (R) + Héchange (R) + Hhyperfin

La détermination des paramètres La spectroscopie à deux photons de Cs2 La détermination des paramètres Les paramètres: Pour les fonctions d'onde internes: 6 paramètres (lignes de noeuds) C6, C8 et C10 / amplitude de l'échange D Pour le Hamiltonien: 10 paramètres Ajustement non-linéaire, chahuté, couteux en temps algorithmes génétique et déterministe Les coefficients C8 et C10 sont cruciaux, mais restent peu contraints C8 et C10 donnés par la spectroscopie moléculaire de l'état singulet ( 2% ) + _ + Etude statistique précise Ca converge !!

La détermination des paramètres La spectroscopie à deux photons de Cs2 La détermination des paramètres Excellente détermination du coefficient de van der Waals: 6846.2 15.6 u.a. ( 0.2% ) + _ Détermination robuste: aucune donnée ab initio aucun potentiel moléculaire excité première détermination expérimentale de l'interaction d'échange: Première spectroscopie mélangeant singulet et triplet 7% + _

Conclusion et perspectives Le piégeage magnétique Avec un meilleur vide: améliorer le temps de vie la densité restera limitée Piégeage dipolaire de molécules (laser CO2) Etude des collisions froides: atome/molécule - molécule/molécule La spectroscopie des états fondamentaux Le coefficient de van der Waals: encore meilleur avec des données de collisions froides? Utilisation du schéma à deux photons pour modifier la longueur de diffusion. En régime continu: pas de transition Raman vers la photoassociation pulsée.

Quelles sont les molécules piégées? Le piégeage des molécules froides Quelles sont les molécules piégées? · Quels états moléculaires a-t-on piégés? · Le moment magnétique et la rotation de la molécule sont découplés! 1 20 40 4 3 2 5 J'=0 50 100 + ions Cs 6 Fréquence relative (GHz) V=6 V=55 0g - tion=0 ms tion=60 ms · Comme si l'on piégeait deux atomes séparés! mmolécule ~ 2matome B’molécules~ B’atomes ~2.5 mT/cm le plus faible gradient capable de piéger les molécules: B s Cas bbS de Hund: faiblement couplés S - N fortement couplés S - I