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Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février 2002 1 Étude théorique de processus cohérents dans les alcalino-terreux 1 Motivation : contrôle cohérent.

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1 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Étude théorique de processus cohérents dans les alcalino-terreux 1 Motivation : contrôle cohérent des produits dionisation

2 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Plan de lexposé Description MQDT de la structure atomique Contrôle cohérent de lionisation par excitation cohérente de 2 états liés intermédiaires dans le baryum Contrôle cohérent de lénergie et de la distribution angulaire des photoélectrons dans un paquet donde autoionisant dans le calcium Méthodologie : étude théorique de lexcitation de résonances par des impulsions laser brèves et intenses Conclusion

3 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février électrons de valence – corrélations électroniques – plusieurs seuils dionisation – états autoionisants Alcalino-Terreux : fonction de voie Voies de collision (en couplage jj) – description collisionnelle : – Voie : états liés et continuums

4 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Description collisionnelle r r 0 : potentiel coulombien (MQDT) N voies couplées (traitées de façon identiques) r r 0 : corrélations électroniques (matrice R) – Résolution variationnelle de Raccord en r = r 0 : Paramètres MQDT à courte portée variant lentement en E

5 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février MQDT (en représentation ) Matrice de réactance complexe (voies fermées) : Poids des voies fermées dans les états de diffusion : fonction de coulomb exponentiellement décroissante Matrice de diffusion physique (voies ouvertes) : couplage voies fermées voies ouvertes Fonctions donde physiques : et Pb dionisation

6 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Ionisation par excitation cohérente de 2 états liés intermédiaires Produits : – ions Ba + dans les états ioniques : 6s 1/2, 5d 3/2 et 5d 5/2. Contrôle cohérent des taux ioniques – intensités des laser I 1, I 2 – polarisations linéaires des deux laser : // ou – désaccord 1 de la transition : 6s 2 6s6p – désaccord 2 de la transition : 6s 2 6s7p F. Wang, C. Chen et D.S. Elliott, PRL 77 (1996), PRA 56 (1997), Purdue (Indiana) Impulsions laser nanosecondes (15 ns), I i ~ MW. cm -2 non-perturbatif

7 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Nombre dions par seuil Rapports de branchement // Interprétation de léquipe dElliott ­ « asymétrie et contrôle spectaculaire» attribués à de « très fortes interférences entre les deux chemins dionisation » Résultats expérimentaux 2 = -3,2 cm -1 = proportions relatives

8 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février – Couplages dynamiques (Rabi, ionisation,…) : – Excitation du continuum : échelle de variation en (atomique) échelle de variation en liée à I 1 et I 2 (atome et champ) ( j k ) Approximation de Weisskopf-Wigner Échelles caractéristiques de variation Ionisation loin des états autoionisants 6p7p échelle de variation en (champ) Approximation de Weisskopf-Wigner Élimination des contributions explicites des continuums dans lévolution des états discrets, et.

9 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Évolution : Déplacement lumineux N.R. : Pulsation de Rabi : Taux dionisation { Re = couplage Raman N.R. Im = interférence : Évolution de la population totale du continuum ( j k ) Évolution des 3 états discrets, et

10 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février – 3 états adiabatiques, et Diagonalisation de lhamiltonien effectif : valeurs propres complexes Approximation adiabatique de lévolution : – Variation temporelle suffisamment lente de Couplage entre états adiabatiques Écart énergétique entre les états adiabatiques. on suit létat adiabatique Approximation adiabatique de la dynamique

11 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Théorie : Expérience : Nombre dions par seuil Ionisation partielle vers Ba + 6s 1/2, 5d 3/2 et 5d 5/2 en polarisation

12 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Couplage Raman et taux dionisation Pulsations de Rabi 5 cm -1 en polarisation et à cm -1 Ordre de grandeur des paramètres : 5,6 cm -1

13 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février réel Explication de lasymétrie

14 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Ionisation complexe Faible ionisation ~ Forte ionisation ~ perturbations,

15 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Conditions expérimentales Populations finales des continuums P s ( ) Effet des interférences

16 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Effet des interférences (2) Couplage fort Contributions des interférences pour le seuil 6s 1/2 P s ( )

17 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Interprétation quantitative correcte en polarisation – asymétrie et variation des rapports de branchement dynamique – peu dinterférences Amélioration du modèle en polarisation // – émission spontanée des états excités – des laser – structure hyperfine Possibilités de contrôle de ce schéma – schéma indépendant de la phase relative des laser – impose et – sommation incohérente sur les continuums associés à un seuil Conclusion

18 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février R. van Leeuwen, M.L. Bajema et R.R. Jones, PRL 82 (1999), Charlottesville (Virginia) Impulsions laser subpicosecondes et peu intenses Méthode de Ramsey optique : – excitation du cœur isolé (ICE) 4s 4p 3/2 – 2 impulsions 400 fs identiques, décalées de – interférences entre paquets donde autoionisants Nombre total de photoélectrons par seuil, direction Contrôle cohérent de lénergie et de la distribution angulaire dans un paquet donde autoionisant

19 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février La différence de phase entre les oscillations à la période optique des signaux associés aux électrons lents et rapides favorise le contrôle Électrons à 0° Résultats expérimentaux

20 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février ( voies ouvertes Champ instantané et sa TF Expérience de Ramsey optique Nombre délectrons associés au seuil s dans la direction en fonction du retard 1 er ordre de la théorie des perturbations (Champ faible) MQDT dépendant du temps Flux instantané délectrons :

21 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Sections efficaces différentielles partielles facteur angulaire État final : résonances dégénérées Largeurs des résonances Spectre de limpulsion ~ 0°

22 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Accord quantitatif théorie expérience Comparaison théorie expérience

23 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Contribution significative de la phase aux possibilités de contrôle des rapports de branchement angulaires. Rapport de branchement rapporté à celui obtenu avec une seule impulsion (40% à 0 o et 31% à 90 o ) – Contrôle ? paramètre dasymétrie – et distributions angulaires

24 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Conclusion Description globale de la dynamique Description ~ quantitative Flux radial instantané délectrons (étude en fonction de t)

25 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Spectre : Matrice R + MQDT – description performante de la structure atomique. Dynamique dionisation : – Ba : champ fort, loin des résonances WW et H eff – Ca : champ perturbatif et TDMQDT Peut-on conserver cette description performante de la structure atomique pour le traitement théorique de lexcitation de résonances étroites par des impulsions brèves et intenses ? Méthodologie : Étude en champ intense ?

26 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Méthodologie (2) Pour étudier la dynamique il faut – caractériser la base discrète – déterminer H eff – déterminer lévolution des continuums ; TDSE avec la base pour les continuums : MQDT équations intégro- différentielles couplées Pas dhamiltonien effectif ! résonances états discrets couplés à des continuums Pour introduire H eff sur une base discrète : Description des résonances Fano directement à partir de la description MQDT

27 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février pour les états diagonalisation base énergie complexe & Approximation de Weisskopf-Wigner Loin des seuils : ~ constant Matrice de diffusion (avec la base ) Résidu Pôle à lénergie ~ constant Équation de Lippmann-Schwinger ( états de diffusion ) États propres de H at Spectroscopie modèle découplé D(t)D(t)

28 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Approximation Weisskopf-Wigner que lon écrit dans la base, Pour les continuums : et Pour les états discrets : Dynamique : modèle découplé Pôle à lénergie Résidu – Opérateur déplacement lumineux (avec la base )

29 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Paramètres du modèle découplé Énergie complexe pôles de la matrice S Couplage dipolaire discrets pôles Couplage continuums pôles Pour étudier la dynamique il faut déterminer : directement à partir de la description MQDT

30 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Matrice de diffusion Opérateur déplacement lumineux – Poids des voies fermées dans les continuums à lénergie E – Dans la base Densité détats discrets – Poids des états discrets dans les continuums à lénergie E Modèle découplé ~ MQDT pôles en avec un résidu quel que soit

31 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Détermination des paramètres : matrice qui se factorise : position du pôle sélection des contours nombre de pôles dans le contour – Intégration numérique sur un contour Cette factorisation donne celle des résidus de S et et – Prolongement analytique des quantités MQDT

32 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Évolution en champ intense ( Convergence de la méthode ) – 18 pôles entre et cm -1 – – laser centré à ,5 cm -1 – largeur spectrale 40 cm -1 – Nombre fini de pôles : Convergence lente en fonction du nombre de pôles ICE de létat 4s14s

33 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Prise en compte des contributions de tous les pôles Pôles exclus du calcul suivent adiabatiquement – terme dénergie complexe supplémentaire dans – terme ~ ionisation directe dans lionisation Il est nécessaire de prendre en compte les contributions des pôles lointains Modification de lévolution :

34 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février possibilités ~ MQDT dépendant du temps Avec les contributions adiabatiques des pôles exclus DML : Développement de Mittag-Leffler Méthode des pôles en champ faible Analyse des contributions des pôles : Contributions directes des pôles Interférences entre pôles Sans contributions adiabatiques des pôles exclus DP : Développement sur les pôles

35 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février dans les voies fermées identification des résonances Pôles de la matrice S États de Siegert donne le poids des voies fermées dans la fonction donde de létat de Siegert dénergie Fonction donde associée à un pôle Solution de léquation de Schrödinger à lénergie avec dans les voies ouvertes

36 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Structure de la résonance complexe dans Ca ( ICE à partir de 4s14s ) Ionisation majoritaire à 90 o Ionisation majoritaire à 0 o

37 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Interférogrammes avec 3 pôles Même en champ faible il est nécessaire de prendre en compte les contributions adiabatiques des pôles lointains Caractéristiques essentielles de linterférogramme avec 3 pôles Enveloppe

38 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février résonances excitées de façon similaire : Interprétation du minimum et du déphasage de dans linterférogramme de Ramsey Pôle fin pour grand – Pôles larges pour petit Contribution majoritaire du pôle fin : interférence avec les pôles larges – Interférences destructives à 0° –

39 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Méthode des pôles : (impulsions laser brèves et intenses) – Spectroscopie : – Position des pôles de la matrice S ; – identification des résonances fonction donde des états de Siegert. – Paramètres de la dynamique : – Heff pour les états discrets et les pôles :, ; – évolution des continuums :. – Description détaillée de la dynamique : (excitation dune résonance complexe) – Convergence de la méthode : Calculs non-perturbatifs. Expérience dElliott (méthode Heff et évolution adiabatique) – asymétrie = dynamique ; – peu dinterférence. Expérience de Jones (MQDT dépendant du temps) – interférogrammes de Ramsey et flux radial ; – contrôle limité. Conclusion

40 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Couplage Raman Excitation depuis un état profond MQDT Généralisée Perspectives Calcul direct des états de Siegert par matrice R

41 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février

42 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Battement entre deux résonances Schéma dexcitation – Niveau de départ : état de Rydberg 4s20s – Laser : l = nm – État final : résonances isolés 4p 1/2 20s et 4p 1/2 21s

43 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Ionisation des états 1 et 2 6s6p 6s7p J=1J=2

44 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Populations des pôles 687 4s à 0°

45 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Description semiclassique

46 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Flux radial ( T K /2) r petit r grand Excitation

47 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Flux radial ( T K /2) r petit r grand Excitation

48 Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février Flux radial ( T K ) r petit r grand Excitation


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