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6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH 13-14 octobre 20111 Estimation de la formation des AOS par la chimie nuageuse: simulation 2D sur le Puy-de-Dôme.

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1 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Estimation de la formation des AOS par la chimie nuageuse: simulation 2D sur le Puy-de-Dôme Maud Leriche Alexandre Berger Didier Gazen Juan Escobar Pierre Tulet

2 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre CUMULUS : contexte Photo-oxydation OH COV (isoprène) Photo-oxydation gaz COVO Impacts sur les propriétés des gouttes ? AOS Impacts sur les propriétés CCN ? Impact climatique ? Propriétés physico- chimiques ? Impact qualité de lair / santé

3 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Le projet CUMULUS : organisation Tâche 1 : Études des processus photochimiques en phase aqueuse (A. Monod) T1.1 : Premières étapes de la photo- oxydation en phase aqueuse T1.2 : Formation des oligomères et des produits polyfonctionnels T1.3 : Synthèse des produits non disponibles dans le commerce Tâche 2 : Simulations expérimentales intégrées de la formation des AOS (J.F Doussin) T2.1 : Formation des AOS à partir des produits oxydés en phase aqueuse Nébulisation des solutions aqueuse oxydées après la photo-oxydation d1 COV (T1) + influence de lirradiation solaire sur la formation des AOS? T2.2 : Photo-oxydation de lisoprène durant des cycles dévapo-condensation Influence des concentrations initiales NO x et des particules prééxistantes Tâche 3 : Paramétrisation des processus physico-chimiques contrôlant la formation des AOS (L. Deguillaume) T3.1 : Développement du modèle : extension de la chimie organique T3.2 : Adaptation de M2C2 à la simulation des expériences en chambre et validation T3.3 : Simulation des expériences intégrées: analyse des résultats Paramétrisation de la microphysique Paramétrisation de la chimie Tâche 4 : Transfert déchelles, simulations numériques de nuages observés (M. Leriche) T4.1 : Développement du modèle Méso-NH pour inclure la formation des AOS à partir des processus nuageux T4.2 : Sélection de cas détude dans la base de données du Puy de Dôme T4.3 : Tests de sensibilité sur des simulations 2D idéalisées T4.4 : Simulation des cas détude en mode cas réel

4 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Dégroupements des espèces des mécanismes existants COVO issus de loxydation de lisoprène en phase gaz

5 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Développement de ReLACS2-AQ (1) Réduction du mécanisme chimique en phase aqueuse : Sous-réaction-bilan aqueuse pour chaque composé X i du composé condensé X : X i + OH radical peroxyle R-OO. + composés Y n On suppose que d(R-OO. )/dt=0 : équilibre photo-stationnaire R-OO. Y n : décomposition R-OO. + R-OO. Y n : auto self R-OO. + OH - Y n : hydrolyse basique Finalement, X i + OH α 1 Y n + α 2 Y n +α 3 Y n +α 4 Y n Coefficients α 2, α 3 et α 4 dépendent de la compétition entre les différentes voies de R-OO. compétition Réaction-bilan du composé condensé X = somme des sous- réactions-bilan pour chaque composé X i : X + OH i Y i Coefficients i dépendent des i et du poids de chaque composé X i dans lespèce condensée X -> nécessite simulation 0D

6 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Développement de ReLACS2-AQ (2) - Ajout des espèces primaires considérées dans ReLACS2-AQ, - Ajout des données permettant le transfert g w (H eff, α, réactions déquilibre) pour les nouvelles espèces solubles de ReLACS2-AQ, - Ajout des réactions en phase aqueuse considérées dans ReLACS2-AQ, - Initialisation des concentrations initiales, des émissions et dépôts à partir des scénarios urbain, rural et marin de Ervens et al. (2003). - Évolution temporelle des concentrations (g et w) des espèces chimiques du mécanisme réactionnel pour les trois scénarios - Évolution temporelle du pH ENTREES SORTIES Utilisation du modèle M2C2 en version 0D avec un mécanisme intermédiaire entre le mécanisme détaillé de M2C2 et le mécanisme réduit ReLACS2-AQ

7 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Développement de ReLACS2-AQ (3) Exemple de lespèce condensée ALD2 ALD2 = CH 3 CHO + CH 3 CH 2 CHO + CH 3 CH 2 CH 2 CHO CH 3 CHO + OH RO CO 2 : k1 CH 3 CH 2 CHO + OH RO CO 2 : k2 CH 3 CH 2 CH 2 CHO + OH RO CO 2 : k3 ALD2 + OH β1 RO β2 RO β3 CO 2 : k β1β1 β2β2

8 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Sélection des cas détude dans la base de données du Puy de Dôme Cas nuageux au printemps émission biogénique importante Cas nuageux en automne faible émission biogénique Couche limite peu développée pollution non locale Pour chaque saison : 1 flux océanique (non pollué) 1 flux continental (pollué)

9 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Configuration du modèle Champs ECMWF Champs CGIAR: 250m de résolution - Schéma de turbulence 3D - Schéma microphysique de Kessler - Durée de la simulation 1800 s - 60 points, Δx=250m - 35 niveaux verticaux, Δz = 20m en surface à 120m à 2400m Définition de la coupe 2D pour le 6 avril 2004

10 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Initialisation dynamique et chimique Dynamique : création dun Radiosondage-type : P, U, V,, r v Chimie : à partir des mesures disponibles à la station et de la littérature Température potentielle (K)

11 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Évolution du nuage Nuage orographique typique stable t = 15 mnst = 30 mns

12 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Chimie aqueuse issue de ReLACS-AQ H 2 O 2 et SO 2 solubles dans leau nuageuse et réagissent dans la phase aqueuse Beaucoup de H 2 SO 4 formé. H 2 SO 4 montre le lessivage, et passage en phase particulaire Transport vers laval de lair appauvri en H 2 O 2 et SO 2 Puy-de-DômeAval

13 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Formation dacides organiques via la phase aqueuse avec ReLACS2-AQ Production significative de HCOOH, CH 3 COOH, acide pyruvique UR21, dans la phase aqueuse Somme des acides organiques proche de 3 pptv Contribution aux AOS Acide formiqueAcide acétique Acide pyruvique Acides organiques totaux

14 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre Discussions et Conclusions La simulation 2D idéalisée du nuage est un cadre idéal pour effectuer des tests de sensibilité sur la chimie aqueuse, Le profil orographique et stable de ce nuage a permis de mieux comprendre les processus physico-chimiques associés (transport, lessivage, passage en phase particulaire…) en se plaçant en amont et en aval de la montagne, La simulation avec le mécanisme ReLACS-AQ montre une production significative de H 2 SO4 et de HCOOH dans la phase aqueuse, Une première simulation avec le mécanisme développé ReLACS2-AQ donne une première estimation de la production dacides organiques susceptibles de former des AOS dans le phase aqueuse.

15 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre En perspectives… Ajout de la chimie de la méthacroléine et de la méthyle vinyle cétone en phase aqueuse dans ReLACS2-AQ Ajout de lémission en ligne de lisoprène dans la simulation 2D Effectuer des simulations 3D en cas réel Développement de nouveaux scénarios de nuages orographiques au Puy de Dôme à partir des nouvelles mesures à venir avec notamment des mesures de COV et dAOS Module de formation des AOS par la chimie nuageuse dans MesoNH

16 6 ème Réunion des utilisateurs Méso-NH octobre MERCI


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