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Les radionucléides dans lenvironnement Evaluation du risque écologique des faibles doses en situations dexpositions chroniques Rodolphe GILBIN Laboratoire.

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1 Les radionucléides dans lenvironnement Evaluation du risque écologique des faibles doses en situations dexpositions chroniques Rodolphe GILBIN Laboratoire de Radioécologie et Ecotoxicologie Cadarache

2 Plan du cours Généralités/ Rappels LIRSN en quelques mots Notions de base sur la radioactivité Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants La radioprotection de lenvironnement Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes La caractérisation du risque écologique Cas dapplication impact radiotoxique et impact chimique de luranium en avan des anciens sites miniers 321

3 Plan du cours Généralités/ Rappels LIRSN en quelques mots Notions de base sur la radioactivité Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants La radioprotection de lenvironnement Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes La caractérisation du risque écologique Cas dapplication impact radiotoxique et impact chimique de luranium en avan des anciens sites miniers 321

4 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 4/83 L en quelques mots Qui sommes-nous ? Institut créé par la loi sur l'AFSSE* + décret n° Etablissement public industriel et commercial (EPIC) Sous la tutelle conjointe des ministres chargés de la Défense l'Environnement l'Industrie la Recherche la Santé. Plus de experts et chercheurs * Agence française de sécurité sanitaire environnementale

5 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 5/83 Contrôle et expertise séparés N'exerce pas de fonction d'autorité de contrôle (géré par lASN) plus de transparence : l'expertise technique est séparée de la fonction d'autorité de contrôle (autorisations et décisions à caractère réglementaire) L

6 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 6/83 Radioprotection de lEnvironnement // Le rôle dexpert de lIRSN Synthèses scientifiques UNSCEAR Propositions de Gestion Organismes internationaux Recherche et expertise internationale Euratom, UIR Recherche sur les risques Parlement, Autorités publiques Concepteurs, constructeurs Exploitants Société civile CLI, …

7 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 7/83 Expertise et recherche Dans 5 domaines de compétence : L 1.La sûreté nucléaire 2.La sûreté des transports de matières radioactives et fissiles 3.La protection des travailleurs, de la population et de lenvironnement contre les rayonnements ionisants 4.La protection et le contrôle des matières nucléaires 5.La protection des installations nucléaires et des transports de matières radioactives et fissiles contre les actes de malveillance

8 Plan du cours Généralités/ Rappels LIRSN en quelques mots Notions de base sur la radioactivité Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants La radioprotection de lenvironnement Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes La caractérisation du risque écologique Cas dapplication impact radiotoxique et impact chimique de luranium en avan des anciens sites miniers 321

9 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 9/83 La radioactivité Noyau datomes stables avec électrons Emission de particules énergétiques Noyau datomes instables Isotope : élément chimique différant par le nombre de neutrons ( 13 C, 14 C) Radioélément : élément qui nexiste quà létat radioactif (U, Pu, Am) Radionucléide : Isotope radioactif dun élément ( 60 Co )

10 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 10/83 émetteurs : émission dun noyau dhélium émetteurs : émission dun électron ou positron émetteurs : émission dun rayon électromagnétique Ernest Rutherford ( ) identifia les rayons alpha, bêta et gamma La radioactivité

11 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 11/83 Définitions: la période (ou demi-vie) Temps nécessaire à la désintégration de la moitié des atomes dun radionucléide (T)

12 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 12/83 Définitions: lactivité Nombre de désintégrations nucléaires spontanées produites par un radionucléide unité: Becquerel (Bq) 1 désintégration par seconde

13 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 13/83 Notion déquilibre radioactif 1.L'équilibre radioactif met environ 2 millions d'années à s'établir au sein de la filiation de l 238 U : - quelques mois pour 234 Th et 234 Pa - des millénaires pour ceux dont la période est la plus longue

14 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 14/83 Notion de filiation radioactive Filiation radioactive : succession de transformations dun isotope père en un isotope fils radioactif, jusquà obtention dun noyau stable

15 Plan du cours Généralités/ Rappels LIRSN en quelques mots Notions de base sur la radioactivité Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants La radioprotection de lenvironnement Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes La caractérisation du risque écologique Cas dapplication impact radiotoxique et impact chimique de luranium en avan des anciens sites miniers 321

16 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 16/83 Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants Sources dorigine naturelle Production dénergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaire Utilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche) Transport des matières radioactives : environ colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel) Retombées atmosphériques globales de radionucléides Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de lindustrie du radium Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion… Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)… Le risque nucléaire accidentel Utilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

17 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 17/83 Lors de la formation de la Terre, il y a 5 milliards dannées, la matière comprenait des atomes stables et instables. Depuis, la majorité dentre eux se sont désintégrés et ont fini par atteindre la stabilité. Il subsiste aujourdhui des atomes radioactifs naturels : les primordiaux (présents au moment de la formation de la Terre) : 40 K, 87 Rb, 238 U... les primordiaux (présents au moment de la formation de la Terre) : 40 K, 87 Rb, 238 U... les radionucléides secondaires, descendants radioactifs des primordiaux 226 Ra, 222 Rn les radionucléides secondaires, descendants radioactifs des primordiaux 226 Ra, 222 Rn Origine des radionucléides : naturels Les rayonnements cosmiques sont des flux de particules (essentiellement dions) qui sillonnent lespace de notre galaxie. Leur interaction avec les atomes présents dans latmosphère produit des radionucléides cosmogéniques (14C, 7Be, 22Na, 3H) Les rayonnements cosmiques sont des flux de particules (essentiellement dions) qui sillonnent lespace de notre galaxie. Leur interaction avec les atomes présents dans latmosphère produit des radionucléides cosmogéniques (14C, 7Be, 22Na, 3H)

18 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 18/83 Quelques exemples de niveaux de radioactivité naturelle : Granit : 1000 Bq/kg Corps humain : 9000 Bq pour un individu de 70 kg, dont 5000 Bq de 40 K et 4000 Bq de 14 C Lait : 80 Bq/l Eau de mer : 10 Bq/l ; eau de surface : <1 Bq/l ; eau minérale : 2 à 4 Bq/l

19 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 19/83 Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants Sources dorigine naturelle Production dénergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaire Utilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche) Transport des matières radioactives : environ colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel) Retombées atmosphériques globales de radionucléides Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de lindustrie du radium Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion… Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)… Le risque nucléaire accidentel Utilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

20 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 20/83 Le cycle du combustible nucléaire ©CEA Origine de luranium

21 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 21/83 Carte didentité : uranium 1.Terres rares, actinides 2.« Métal » lourd => chimiotoxicité 3.Uranium naturel : composé de trois isotopes radioactifs => radiotoxicité U seul élément fissible naturel 5.Fission 200 MeV/atome > 10 6 x énergie produite par masse équivalente combustibles fossiles 6.Matière première initiale pour toute lindustrie nucléaire (combustible nucléaire) Origine de luranium 238 U 235 U 234 U Répartition en masse (%)Répartition en activité (%)

22 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 22/83 Produits de fission : sous leffet du flux neutronique, luranium est scindé en noyaux moins lourds ( 137 Cs, 131 I, 133 Xe, Ru..) Produits dactivation : le flux de neutrons nécessaires à la réaction de fission active divers éléments stables, qui deviennent radioactifs ( 38 Cl, 3 H, 54 Mn, 65 Zn, Co (Origine le Nickel), 110m Ag...) Transuraniens : générés par capture neutronique ( 235 U, Pu, 241 Am...) Les radionucléides produits lors du fonctionnement normal En plus des éléments Primordiaux et secondaires Cosmogéniques

23 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 23/83 Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants Sources dorigine naturelle Production dénergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaire Utilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche) Transport des matières radioactives : environ colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel) Retombées atmosphériques globales de radionucléides Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de lindustrie du radium Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion… Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)… Le risque nucléaire accidentel Utilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

24 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 24/83 Les retombées atmosphériques globales de 1959 à nos jours Activité volumique du césium 137 particulaire dans lair, mesurée par le réseau dobservation OPERA Ces aérosols radioactifs sont retombés au sol, soit par voie sèche, soit par voie humide, laissant un marquage des sols plus ou moins persistant Tir atmosphérique – Nevada - USA

25 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 25/83 Les essais militaires : Libération dans latmosphère de produits de fission nucléaire -En 1963, plus de 8500 bombes de type Hiroshima (Signature du traité de Moscou, 1967) Exemple de radionucléides retrouvés : Le césium 137, le strontium 90 et le plutonium 238 et essais nucléaires ont été effectués (1995) Signature du traité dinterdiction en 1996 Rôles des essais nucléaires : - développement de nouvelles armes - acquisition de nouvelles données physiques pour alimenter les programmes de simulation pour mesurer limpact des explosions nucléaires sur les communications et les armes nucléaires

26 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 26/83 Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants Sources dorigine naturelle Production dénergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaire Utilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche) Transport des matières radioactives : environ colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel) Retombées atmosphériques globales de radionucléides Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de lindustrie du radium Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion… Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)… Le risque nucléaire accidentel Utilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

27 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 27/83 Le risque nucléaire accidentel Principaux types de situations accidentelles Les accidents de réactivité impliquant des matières fissiles (ou accidents de criticité) : Une soixantaine daccidents connus depuis 1945 : aux USA et en ex. URSS – 1 accident en Europe (Grande-Bretagne) Cas des réacteurs nucléaires (électrogène ou de recherche) : perte de contrôle de la réaction en chaîne dun réacteur – Exemple : Tchernobyl 1986 Cas des usines du cycle du combustible : mauvaise gestion des matières fissiles (masse critique présente en un lieu et géométrie) – Exemple : accident de Tokaï Mura 1999 (16 kg dU vs 2,3 kg en conditions normales) Les accidents de perte de refroidissement du réacteur : endommagement du combustible puis fusion du cœur – exemple : Three Misles Island 1979 (panne pompes de refroidissement circuit secondaire)

28 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 28/83 Le risque nucléaire accidentel (2) Les accidents de perte de confinement des matières radioactives : Incendie dans une installation nucléaire (ex. : Tokaï Mura 1997 incendie et explosion de déchets faible activité dans bitume) Incinération dune source radioactive (ex. : Algésiras 1997, incinération source de 137 Cs dans four aciérie) Perte ou abandon, détérioration dune source scellée de forte activité (ex. : Goiania 1987, source médicale de 137 Cs) Usine de Tokaï Mura - Japon Démolition de maisons contaminées à Goiania - Brésil

29 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 29/83 Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants Sources dorigine naturelle Production dénergie nucléaire : le cycle du combustible nucléaire Utilisation diffuse de sources radioactives (industrie/médecine/recherche) Transport des matières radioactives : environ colis transportés annuellement sur le territoire (pour 2/3 : usage médical, pharmaceutique et industriel) Retombées atmosphériques globales de radionucléides Sites contaminés par des activités anciennes – Cas particulier de lindustrie du radium Activités non nucléaires tendant à renforcer la radioactivité naturelle : thermalisme, extraction de matières premières, cendres de combustion… Activités nucléaires intéressant la Défense : armement nucléaire, propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions)… Le risque nucléaire accidentel Utilisation de molécules marquées (radiopharmaceutiques)

30 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 30/83 Utilisation de radiopharmaceutiques 1.Diagnostic et explorations fonctionnelles in vivo ( couplage potentiel à molécule vectrice, scintigraphie ) 2.Diagnostic in vitro 3.Radiothérapie métabolique ( 740 MBq ) Radio- isotopes Période Emission 99m Tc6 h, e Xe5 j X,, -, e I8 j -, 201 Tl3 j, e -

31 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 31/83 Point réglementaire Sanitaires Collecteur détablissement Eaux usées ville Eaux usées établissement Cuves Tampon Fosse sceptique Autres services Services de médecine nucléaire Station dépuration Chambres dhospitalisation Laboratoires chauds Cuves tampon thérapie >740 MBq Dilution 10 Dilution 100 < 100Bq/L < 100 Bq/L 131 I < 1000 Bq/L 99m Tc Circulaire DGS/SD7 D/DHOS/E4 n° < 7Bq/L Arrêté du 30 octobre 1981 Patients ambulatoires (petite thérapie < 740 MBq) Rejets non contrôlés

32 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 32/83 Réseau Téléhydro IRSN Sondes gamma fixes enregistrant les activités volumiques de liode 131 et du technétium 99 métastable des eaux usées à lentrée des stations dépuration Toulouse Ginestous

33 Plan du cours Généralités/ Rappels LIRSN en quelques mots Notions de base sur la radioactivité Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants La radioprotection de lenvironnement Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes La caractérisation du risque écologique Cas dapplication impact radiotoxique et impact chimique de luranium en avan des anciens sites miniers 321

34 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 34/83 La protection de lenvironnement est pour linstant considérée comme assurée par le postulat de la publication n°60 de la CIPR (1991) « La Commission pense que le niveau de maîtrise de lenvironnement nécessaire pour protéger lhomme à un degré considéré aujourdhui comme valable permettra aux autres espèces de ne pas être en danger » Radioprotection de lEnvironnement // la situation actuelle

35 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 35/83 Radioprotection de lEnvironnement //Objections au postulat de la CIPR et limites du système actuel 1/4Ne sapplique pas aux écosystèmes où lhomme est absent (ex. fonds marins…) et pourraît ne pas être valable à toutes les échelles de temps et despace 2/4Manque dharmonisation avec les préoccupations actuelles de protection de lenvironnement (habitats, biodiversité, prévention des pollutions) 3/4Diverses utilisations de la radioactivité ; accroissement du stock de déchets radioactifs qui en résulte ; contexte national unique (fortement nucléarisé) 4/4Absence de méthodes éprouvées et de critères spécifiques pour la protection de lenvironnement (critères de protection et voies dexposition spécifiques)

36 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 36/83 Radioprotection de lEnvironnement //Objections au postulat de la CIPR et limites du système actuel 1/4Ne sapplique pas aux écosystèmes où lhomme est absent (ex. fonds marins…) et pourraît ne pas être valable à toutes les échelles de temps et despace 2/4Manque dharmonisation avec les préoccupations actuelles de protection de lenvironnement (habitats, biodiversité, prévention des pollutions) 3/4Diverses utilisations de la radioactivité ; accroissement du stock de déchets radioactifs qui en résulte ; contexte national unique (fortement nucléarisé) 4/4Absence de méthodes éprouvées et de critères spécifiques pour la protection de lenvironnement (critères de protection et voies dexposition spécifiques)

37 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 37/83 1.Convention de RIO de Convention OSPAR 3.Commission Européenne La protection de lenvironnement en droit // international // français - européen 1.Protection dintérêts particuliers a.Mesures de gestion (Z one N aturelle d I ntérêt E cologique F aunistique et F loristique …) b.Mesures de protection (arrêtés biotopes…) c.Protection dhabitats (Réseau Européen Natura 2000) d.Loi sur leau (SDAGE...) 2.Maîtrise de certaines pressions sur lenvironnement a.Réglementation produits phytosanitaires

38 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 38/83 Radioprotection de lEnvironnement //Objections au postulat de la CIPR et limites du système actuel 1/4Ne sapplique pas aux écosystèmes où lhomme est absent (ex. fonds marins…) et pourraît ne pas être valable à toutes les échelles de temps et despace 2/4Manque dharmonisation avec les préoccupations actuelles de protection de lenvironnement (habitats, biodiversité, prévention des pollutions) 3/4Diverses utilisations de la radioactivité ; accroissement du stock de déchets radioactifs qui en résulte ; contexte national unique (fortement nucléarisé) 4/4Absence de méthodes éprouvées et de critères spécifiques pour la protection de lenvironnement (critères de protection et voies dexposition spécifiques)

39 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 39/83 Radioprotection de lEnvironnement // Vers le développement dun système spécifique Aujourdhui : un cadre transparent Loi n° du 13/06/2006 (en cours dapplication au Conseil dEtat) Evolution du postulat actuel est nécessaire Dès lors quun enjeu serait identifié Dès lors que les outils destimation de limpact existeraient Ces développements passent : -Par lappréciation de limpact -Par la fixation de limite de rejets -Par la surveillance de lenvironnement -La mise en place dactions de contrôle

40 Plan du cours Généralités/ Rappels LIRSN en quelques mots Notions de base sur la radioactivité Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants La radioprotection de lenvironnement Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes La caractérisation du risque écologique des radionucléides Cas dapplication impact radiotoxique et impact chimique de luranium en avan des anciens sites miniers 321

41 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 41/83 Risque R = Exposition/PNED(R) Formulation du problème Analyse de lexposition (transferts, dosimétrie) Bq/L ou Bq/kg ou Gy ou Gy.temps -1 Analyse des effets (relation dose-effets, critère de protection) Gy ou Gy.temps -1 – PNED(R) ou rétrocalcul de lactivité dans le milieu à partir dun organisme de réf. (air, eau, sédiment, sol) Caractérisation du risque écologique des RNs // Composantes de base

42 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 42/83 Concentrations environnementales en radionucléides Homme de référence avec tables de conversion Homme de référence secondaire (enfant, nourrisson,…) Niveau daction protectrice pour les humains (Levels of Concern) Gestion des risques pour la santé publique et pour lenvironnement pour une même situation environnementale Faune et flore de référence avec tables de conversion Faune et flore de référence secondaire (si nécessaire) Niveaux de considération dérivés pour la faune et la flore (Derived Consideration Levels) Caractérisation du risque écologique des RNs // Basé sur le système de radioprotection de lhomme

43 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 43/83 Concentrations environnementales en radionucléides Homme de référence avec tables de conversion Homme de référence secondaire (enfant, nourrisson,…) Niveau daction protectrice pour les humains (Levels of Concern) Gestion des risques pour la santé publique et pour lenvironnement pour une même situation environnementale Faune et flore de référence avec tables de conversion Faune et flore de référence secondaire (si nécessaire) Niveaux de considération dérivés pour la faune et la flore (Derived Consideration Levels) Caractérisation du risque écologique des RNs // En référence au bruit de fond Ordre de grandeurs par rapport au BdF Effets biologiques correspondant

44 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 44/83 Identification des dangers Analyse des expositions Détermination des PECs Analyse des effets Détermination des PNECs PEC/PNEC>1 STOP Nouveaux tests ou informations complémentaires pour réduire le rapport PEC/PNEC? Bioaccumulation, biocinétiques et effets (tests décotoxicité) + dinfos sur rejets, distribution dans lenvironnement Programmes de surveillance environnementale PEC/PNEC>1 Aucun besoin de tests ou mesures complémentaires Non Oui : la substance doit être étudiée Action pour réduire le risque Non Oui Non Laboratoire In situ Méthode en cours dadaptation aux RNs (Dose, irradiation externe,absence de tests normalisés, effets stochastiques, lacunes de connaissances dans le domaine des exp. Chroniques) ->ERICA Acquisition des connaissances manquantes (exposition chronique à faibles doses) ->ENVIRHOM Calcul dosimétriqueDébits de doses sans effet Relations dose-effets In situ Caractérisation du risque écologique des RNs // En cohérence avec la méthodologie « chimiques »

45 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 45/83 Caractérisation du risque écologique des radionucléides - Expositions

46 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 46/83 Caractérisation du risque à lenvironnement // les étapes de lanalyse des expositions SOURCESECOSYSTEMES Kd FC FBC Modèles de transferts à léquilibre Kds FCs FBCs Concentrations (Bq/vol. ou masse) Dose dexposition (Gy ou Gy/temps) RWE Pondération par type de rayonnement ( ) Modèles dosimétriques Organismes de référence DPUCs internes DPUCs externes Budget temps dans le milieu dans lorganisme

47 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 47/83 Exemple détude au LRE les scénarii dexposition et radionucléides dintérêt -dose externe vs interne -dose interne par différents isotopes dun même élément (même chimiotoxicité, effet ajouté des radiations) ou par différents RNs -dose interne pour différents états physiologiques vis à vis de lisotope stable (carence, conditions optimales, toxicité) Externe Interne AAAA B C stable chimiotox. DDDD Radionucléides 241 Am 233 U, 238 U… 137 Cs, 60 Co Co, Cs, Mn, Se Uapp A et B A et D C et D 137 Cs, 60 Co, 54 Mn illustration sur les études en cours sur la daphnie

48 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 48/83 Dose dexposition (Gy = joule/kg) f (radionucléide, activité de la source, distance, nature du milieu) 60ml PC 50ml M4 (pH=8, 3 changts./semaine) 1 Daphnie (<24h, t=0) Exposition aux substances radioactives Exposition externe par irradiation / interne par contamination

49 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 49/ Cs Lead Protection 3 cm (open) Lead protection (closed) 7.1 cm Exposition externe aux rayonnements Disposition des unités expérimentales autour de la source dirradiation

50 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 50/83 >2m Plomb 10cm 1 mGy/j Incubateur 20°C+/- 1 Lumière : 300 Lux (photopériode 16/8hrs ) x10 (ou 5) unités exp. Exposition externe aux rayonnements 4 débits de dose de 1 à 1000 mGy/jour (par du 137 Cs)

51 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 51/83 Cuticle Tissus - externe ( ) - interne ( ) Milieu Paroi de la bouteille env. 1µm Exposition aux substances radioactives Exposition par contamination du milieu

52 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 52/83 ellipsoïde a = 0,20 cm b = 0,16 cm c = 0,14 cm a b c Exposition interne aux particules Géométrie de lorganisme

53 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 53/83 ellipsoïde a = 0,20 cm b = 0,16 cm c = 0,14 cm sphère a = b = c = 0,165 cm densité1.05 a b c Exposition interne aux particules Contraintes de calcul : volume sphérique

54 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 54/83 Calcul des Doses Par Unité de Concentration Gy/Bq.cm -3. ( ou Gy/Bq.cm -2 ) pour chaque compartiment : eau, paroi, cuticule, tissus et chaque type de rayonnement : Exposition interne aux particules Détermination des doses dexposition DPUC Gy/Bq.cm -3 Mesure des concentrations pour chaque compartiment: - eau (Bq.cm -3 ) - paroi (Bq) - daphnie (Bq) - mue (Bq) cuticule (daph. – mue tissus) Activité Bq Dose (Gy) X Estimation des volumes cm -3 cm -2 cm -3 (daprès la longueur) cm -3 (daprès lépaisseur) /.cm -3

55 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 55/83 Exposition interne = issue de la bioaccumulation des radionucléides dans les tissus biologiques Lexposition chronique des écosystèmes à de faibles doses est principalement due à des émetteurs et qui saccumulent dans les tissus. Pour calculer la dose reçue, une connaissance fine des processus suivants est nécessaire : Répartition dans le milieu (spéciation chimique)spéciation chimique Biodisponibilité et voies de transfert (directe, trophique)Biodisponibilitédirecte, trophique Bioaccumulation et distribution dans les tissus et les cellules (microlocalisation) (microlocalisation)

56 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 56/83 + CO 2 + PO 4 Luranium(VI) forme des complexes avec de nombreux ligands inorganiques (e.g. OH -, CO 3 2-, PO 4 3- ) et organiques (EDTA, Citrate, MO…) Exemple – Résultat du calcul thermodynamique de spéciation Spéciation chimique de luranium dans leau (Denison et al., 2004)

57 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 57/83 Exposition interne = issue de la bioaccumulation des radionucléides dans les tissus biologiques Lexposition chronique des écosystèmes à de faibles doses est principalement due à des émetteurs et qui saccumulent dans les tissus. Pour calculer la dose reçue, une connaissance fine des processus suivants est nécessaire : Répartition dans le milieu (spéciation chimique)spéciation chimique Biodisponibilité et voies de transfert (directe, trophique)Biodisponibilitédirecte, trophique Bioaccumulation et distribution dans les tissus et les cellules (microlocalisation) (microlocalisation)

58 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 58/83 ML i X-M Transport facilité Solution homogène 2.Diffusion à travers la couche protectrice 2 Couche de diffusion 1.Advection ou diffusion du métal 1 4.Transport membranaire 4 Membrane Organisme 3.Sorption au site ou complexation de surface 3 M n+ ML i M n+ Etape non limitante Spéciation identique à celle de la solution Equilibre rapide entre les espèces labiles et les sites membranaires Etape cinétiquement limitante Cinétiques de (pseudo) premier ordre Pas de modification des propriétés de la membrane (densité, transporteurs) Compétition potentielle du métal avec dautres ions (ex. H[+]) Modèle conceptuel de biodisponibilité des métaux traces (Campbell, 1995)

59 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 59/83 Exemple Taux dassimilation de luranium dans leau par lague verte unicellulaire Chlamydomonas reinhardtii – Influence de la complexation (Fortin et al., 2004) 0,0 0,5 1,0 1,5 2, [Citrate] (µM) [ U]cell (µmol/m²) pH = 5 [U] tot = M t = 30min [EDTA] (µM) 0,0 0,5 1,0 1, [U]cell (µmol/m²) pH = 5 [U] tot = M t = 30min Les résultats sont corrélés à la concentration en ion libre UO 2 2+ calculée

60 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 60/83 Exposition interne = issue de la bioaccumulation des radionucléides dans les tissus biologiques Lexposition chronique des écosystèmes à de faibles doses est principalement due à des émetteurs et qui saccumulent dans les tissus. Pour calculer la dose reçue, une connaissance fine des processus suivants est nécessaire : Répartition dans le milieu (spéciation chimique)spéciation chimique Biodisponibilité et voies de transfert (directe, trophique)Biodisponibilitédirecte, trophique Bioaccumulation et distribution dans les tissus et les cellules (microlocalisation) (microlocalisation)

61 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 61/83 Expérimentation – méthode: reconstruction dune chaîne trophique au laboratoire FC et FTT du Cs, Co, Mn et Ag dans une chaîne trophique (Adam et al., 2001) Phytoplancton Chlamydomonas Mollusque bivalve Corbicula fluminea Zooplancton Micro-crustacé Gammarus pulex et Daphnia magna Crustacé Orconectes limosus Poisson Brachydanio rerio Poisson Ctenopharyngodon idella Poisson Onchoryncus mykiss Macrophytes Elodea densa Relation trophique

62 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 62/83 Facteur de concentration Concentration en radionucléide de l'organisme Concentration en radionucléide de la nourriture FTT= Concentration en radionucléide de l'organisme Concentration en radionucléide de l'eau FC= Facteur de Transfert Trophique Expérimentation - résultats FC et FTT du Cs, Co, Mn et Ag dans une chaîne trophique (Adam et al., 2001)

63 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 63/83 O Si P S Cl U K CaFe Cu Os Counts Analyse - Technique de microlocalisation par microscopie (MET-EDX) Distribution subcellulaure de luranium dans les branchies du bivalve Corbicula fluminea (Simon et al., 2004)

64 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 64/83 Caractérisation du risque écologique des radionucléides - Effets

65 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 65/83 Caractérisation du risque à lenvironnement // les étapes de lanalyse des effets SOURCESECOSYSTEMES 100 % 50 % 10 % Dose (Gy ou µGy/h) effet EFFETS (retation dose-réponse) n espèces n effets EDR 10 PNED(R) Dose sans effet (Gy ou Gy/temps) Traitement statistique (ex. SSD)

66 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 66/83 Effets biologiques induits par les radiations ionisantes a. Directs: Ionisation dune molécule critique (ADN, ARN) b. Indirects: Formation despèces réactives à loxygène (H 2 O ->. OH )

67 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 67/83 Lionisation a.Ionisation directe ( ) b.Ionisation indirecte ( ) Effet compton Le parcours dune particule dépend de son énergie (MeV) Le transfert dénergie linéaire (LET) dune particule est aussi fonction de son énergie (MeV) Fort LET : 10 4 ionisations/cm sur qq µm Faible LET : 10 2 ionisations/cm sur qq cm

68 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 68/83 Effets biologiques induits a. Directs: Ionisation dune molécule critique (ADN, ARN) b. Indirects: Formation despèces réactives à loxygène (H 2 O ->. OH )

69 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 69/83 -Pas de dommage structurel => réparation immédiate -Dommage réparable, sans effet si réparé -Dommage (ADN) réparable mais inducteur de cancer si non réparé -Dommage irréparable => mort dun petit nb de cell. Ex. induction de cancer -Dommage irréparable => mort dun gd nb de cell.=> organe atteint de façon déterministe Ex. mort cellulaire, Réponses Biochimiques, Immunologiques, Physiologiques … Effets biologiques induits Effets stochastiques = Probabilité croissante avec la dose, sévérité constante Intensité de leffet Dose Intensité de leffet Dose Effets déterministes = Seuil de dose en dessous duquel leffet nest plus observable

70 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 70/83 Becquerel Gray Sievert Matière radioactive Radioactivité WTWT Dose équivalente Dose efficace WRWR Dose absorbée Notion de dose efficace (homme)

71 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 71/83 Grandeur représentative des effets biologiques (liée à la nature de lémission des rayonnements) Produit de la dose absorbée (Gy) par un facteur de pondération (W R ) caractéristique du rayonnement Unité : sievert (Sv) H = D. W R W R = 1 à 20 en fonction du type de rayonnement facteur de pondération pour les rayonnements (W R ) WRWR

72 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 72/83 Becquerel Gray Sievert Matière radioactive Radioactivité WTWT Dose équivalente Dose efficace WRWR Dose absorbée Notion de dose efficace (homme)

73 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 73/83 Crâne Cerveau Cœur Colonne Vertébrale Côtes Poumons Foie Reins Vésicule biliaire Vessie Bassin Gros intestin Colon Intestin grêle Utérus/ovaires Testicules 24 cm 70cm 80cm 40 cm facteur de pondération pour les tissus et organes (W T )

74 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 74/83 Becquerel Gray Sievert Matière radioactive Radioactivité W R et W T nont été définis que pour lhomme (pas pour lenvironnement) Environnement : seule la dose absorbée est utilisable (Gy ou Gy/h) - calculée ou mesurée en irradiation externe - calculée à partir de concentrations bioaccumulées WTWT Dose équivalente Dose efficace WRWR Dose absorbée Notion de dose efficace (homme)

75 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 75/83 Conséquences environnementales //que connaît-on des effets des rayonnements ionisants? Mammifères Oiseaux Plantes supérieures Poissons Amphibiens Reptiles Crustacés Insectes Mousses, lichens, algues Bactéries Protozoaires Mollusques Virus Dose létale aiguë (Gy) Complexité biologique (quantité dADN/cellule) Doses létales (aiguës, Gy) reportées dans la littérature (Blaylock et al., 1996)

76 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 76/83 Conséquences environnementales //que connaît-on des effets des rayonnements ionisants? Effets chroniques (µGy.h -1 ) reportés dans la base de données EPIC µGy.h Bruit de fond naturel cytogéniques Effets chroniques in situ reportés sur les sublétaux reproduction Espérance de vie Croissance sublétaux mortalité reproduction vertébrés,invertébrés etvégétaux 10 3

77 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 77/83 Détermination des PNED(R) pour les radionucléides Nécessité de déterminer des valeurs « sans effet » 1.Evaluation du Risque Ecologique 2.= comparaison à un niveau seuil sans effet conservatif 3. démarche transparente en évitant les jugements dexpert hypothèse bien définies et rationnelles (ex. Facteurs de sécurité, niveau sans effet…) Base de donnée disponible : FASSET revue critique des données = pas deffet observé à des expositions chroniques <100µGy/h. mais de larges manques de données sur des niveaux dexposition réalistes, des groupes despèces écologiquement importantes, des types deffets pertinents…

78 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 78/83 1.Valeurs de screening 2.3 étapes : 3. Détermination des PNED(R) pour les radionucléides La méthodologie ERICA 1- extraction dun sous-ensemble de couples dose/effet cohérent pour chaque expérience 2- traitement mathématique pour reconstruire les relations dose/effet et détermination des données de toxicité critiques: ED50 (Gy) et EDR10 (µGy/h) 3- détermination des PNED et PNEDR….

79 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 79/83 Acute-external Acute-internal Chronic-external Chronic-internal Acute-external Acute-internal Chronic - external Chronic - internal 73% of all data Données aïgu: 80% - externe / Chronique: 20% - externe Presque aucune donnée sur- chronique interne - de nombreuses espèces Les relations dose-réponse ne sont pas toujours exploitables ecosystems exposure duration irradiation pathway

80 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 80/83 Seules les données deffets des irradiations externes sont exploitables. Effect (%) Regression model 100 % 50 % 10 % EC 10 EDR 10 Concentration (Bq/L or kg) Dose (Gy) Dose Rate (µGy/h) EC 50 ED 50 Observed data Ces données décotoxicité ont été utilisées pour établir des SSD (Species Sensitivity Distribution) et dériver des critères de protection des écosystèmes. La conversoin des concentrations (Bq ou mol) en dose (Gy) est robuste seulement si : - la spéciation, biodisponibilité, biocinétiques daccumulation… sont suffisamment connues pour caractériser lexposition interne - le comportement dans lenvironnement (biogéochimie) est suffisamment connu pour estimer lexposition externe Spécificité de laxe X (dose) « Ecotoxicity » tests (stressor, species, endpoint)

81 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 81/83 Vertebrates (5 sp.) Plants (4 sp.) Invertebrates (1 sp.) <40µGy/h <400µGy/h IAEA 92 UNSCEAR 96 SSDs: écosystèmes terrestres/exposition chronique externe

82 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 82/ Mammifères, amphibiens et reptiles terrestres (Thompson, 1999) Animaux terrestres (IAEA, 1992 ; USDOE, 2002) Oiseaux terrestres, poissons (Thompson, 1992) Invertébrés benthiques (Thompson, 1999) Plantes terrestres, org. aquatiques (NCRP, 1991 ; IAEA, 1992 ; USDOE, 2002) Océan profond (AIEA 1988) Bruit de fond naturel cytogéniques sublétaux reproduction Espérance de vie Croissance sublétaux mortalité reproduction Effets chroniques (µGy.h -1 ) > 5000> 2000> 500 < 200 Comparaison avec les valeurs guides précédemment recommandées (chronique) SF Terrestre SF Marin Eau douce SSD

83 Plan du cours Généralités/ Rappels LIRSN en quelques mots Notions de base sur la radioactivité Les sources de radioactivité et de rayonnements ionisants La radioprotection de lenvironnement Contexte historique et réglementaire : Vers la mise en place des méthodes La caractérisation du risque écologique des radionucléides Cas dapplication impact radiotoxique et impact chimique de luranium en avan des anciens sites miniers 321


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