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Explosion coulombienne de H 2 induite par une impulsion laser intense sub-10 fs Sébastien SAUGOUT Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université

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1 Explosion coulombienne de H 2 induite par une impulsion laser intense sub-10 fs Sébastien SAUGOUT Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université Paris-Sud Service des Photons, Atomes et Molécules, CEA-Saclay

2 Introduction Réduction dun facteur dans le visible et proche IR T vib (H 2 ) = 7,5 fs 3,8 fs : Schenkel et coll. Opt. Lett. 28 (2003)

3 Objectif Etude de processus physiques ultrarapides Prix Nobel de Chimie 1999 : Ahmed H. Zewail Etude des états transitoires des réactions chimiques par spectroscopie femtoseconde H 2, molécule neutre la plus légère : Sensible aux impulsions laser ultracourtes Modélisation ab initio Sonde pour les impulsions fs Cadre expérimental et théorique

4 Ionisation double directe 2 principaux types dionisation : Ionisation double explosion coulombienne : H 2 + laser H + + H + + e - + e - Voie H + + H + : potentiel purement coulombien Molécule H 2 X 1 Σ g +

5 Ionisation double séquentielle 2 principaux types dionisation : Ionisation double explosion coulombienne : H 2 + laser H + + H + + e - + e - Voie H + + H + : potentiel purement coulombien Ionisation double directe Molécule H 2 Etude de la dynamique de lionisation double X 2 Σ g + X 1 Σ g +

6 Ionisation double explosion coulombienne : H 2 + laser H + + H + + e - + e - Molécule H 2 Molécule O 2 Voie H + + H + : potentiel purement coulombien O 2+ + O 2+ X 1 Σ g + X 2 Σ g +

7 I. Modèle théorique II. Dispositif expérimental III. Effet de la durée dimpulsion laser IV. Sensibilité à une post-impulsion V.Mécanismes dionisation double VI. Conclusion et perspectives

8 Hamiltonien : Potentiel : α(R) et β(R) sont des fonctions de R : Courbes de potentiel de H 2 (X 1 g + ) et H 2 + (X 2 g + ) bien reproduites Schrödinger : T rot (H 2 ) = 270 fs Polarisation linéaire 3 degrés de liberté

9 Champ laser Paramètres physiques : - λ = 800 nm - τ = 1 à 10 fs - I 0 = à W.cm -2 Interaction radiative :

10 Méthode de «lopérateur fractionné » Propagation temporelle Espace des vitesses Espace des positions Densités de probabilité | Ψ(R,z 1,z 2,t=0) |² Distance R / u.a.

11 Définition de 3 zones : « zone H 2 » Z1Z1 Z2Z2 Cartographie électronique

12 Définition de 3 zones : « zone H 2 » « zone H 2 + » Z1Z1 Z2Z2 Cartographie électronique

13 Définition de 3 zones : « zone H 2 » « zone H 2 + » « zone H + + H + » Z1Z1 Z2Z2 Cartographie électronique

14 Définition de 3 zones : « zone H 2 » « zone H 2 + » « zone H + + H + » Ionisation simple Z1Z1 Z2Z2 Cartographie électronique

15 Définition de 3 zones : « zone H 2 » « zone H 2 + » « zone H + + H + » Ionisation simple Ionisation double séquentielle Z1Z1 Z2Z2 Cartographie électronique

16 Définition de 3 zones : « zone H 2 » « zone H 2 + » « zone H + + H + » Ionisation simple Ionisation double séquentielle Ionisation double directe Limites : I < W.cm -2 τ < 12 fs Z1Z1 Z2Z2 Cartographie électronique Spectre dénergie cinétique : Analyse dans la « zone H + + H + » E = 1/R

17 III. Effet de la durée dimpulsion laser IV. Sensibilité à une post-impulsion V.Mécanismes dionisation double VI. Conclusion et perspectives I.Modèle théorique II.Dispositif expérimental

18 Source laser kHz 40 fs / 600 µJ Réduction durée 10 fs / 200 µJ Autocorrélateur interférométrique Spectromètre Détection dions λ / nm Délai / fs

19 Source laser femtoseconde « kHz » 600 µJ / 40 fs Fibre creuse remplie dargon f Compresseur : Miroirs « chirpés » -70fs²/réflexion Réduction de la durée Impulsion finale : 200 µJ / 10 fs Automodulation de phase Elargissement du spectre Dispersion de temps de groupe (DTG)

20 Autocorrélation interférométrique Méthode optique indirecte de mesure de durée : En routine : 10 fsDurées les plus courtes : 7 fs Délai / fs Signal dautocorrélation / unit. arb.

21 Détection dions Détection dions par spectrométrie de masse à temps de vol T : ion de masse m, de charge q et dimpulsion p Type Wiley – Mc Laren où FcFc Dans laxe du détecteur

22 Covariance Temps de vol / ns Signal dion Spectres dénergie H + + H, H + + H + Signal de proton Ec de chaque proton / eV Méthode statistique permettant de discriminer la voie de fragmentation H + + H + Temps de vol de H + H+fH+f H+bH+b FcFc

23 Comparaison expérience - théorie Spectres normalisés au pic dexplosion coulombienne Durée dimpulsion : 10 fs Eclairement : 4.5x10 14 W.cm -2 H + + H + H + + H E c de chaque proton / eV Signal de proton / unit. arb. Expérience Théorie

24 III. Effet de la durée dimpulsion laser 1.Résultats de 1 à 40 fs 2.Optimisation in situ de la durée 3.Influence de la phase absolue IV. Sensibilité à une post-impulsion V.Mécanismes dionisation double VI. Conclusion et perspectives I.Modèle théorique II.Dispositif expérimental

25 Spectre de protons en fonction de la durée dimpulsion Eclairement de W.cm -2 Ionisation double instantanée

26 Spectre de protons en fonction de la durée dimpulsion 1fs Ionisation double instantanée Eclairement de W.cm -2

27 Spectre de protons en fonction de la durée dimpulsion 2fs Ionisation double instantanée Eclairement de W.cm -2 1fs

28 Spectre de protons en fonction de la durée dimpulsion Eclairement de W.cm -2 4fs 1fs 2fs Ionisation double instantanée

29 Spectre de protons en fonction de la durée dimpulsion 10fs Ionisation double instantanée Eclairement de W.cm -2 1fs 2fs 4fs

30 Eclairement de W.cm -2 1fs 2fs 4fs 10fs Spectre de protons en fonction de la durée dimpulsion Ionisation double instantanée

31 Eclairement de W.cm -2 1fs 2fs 4fs 10fs 40fs Spectre de protons en fonction de la durée dimpulsion Ionisation double instantanée

32 Densité nucléaire de H + + H + à W.cm -2 Dynamique nucléaire Durée : 1 fsDurée : 4 fs « zone H + + H + » 400 as 1,7 u.a. 1,8 u.a. 2,1 u.a.

33 Optimisation in situ de la durée de limpulsion Silice : +36 fs²/mm Signal de proton / unit. arb. Surcompensation de la dispersion de temps de groupe Variation dune épaisseur de silice fondue

34 Impulsions normalisées dune durée de 2 fs Effet de la phase absolue

35 Augmentation de leffet de la phase avec la diminution de la durée dimpulsion Effet de la phase absolue

36 I. Modèle théorique II. Dispositif expérimental III. Effet de la durée dimpulsion laser IV. Sensibilité à une post-impulsion V.Mécanismes dionisation double VI. Conclusion et perspectives

37 Présence de satellites secondaires Autocorrélations interférométriques

38 Impulsion unique Durée : 10 fs Impulsion optimisée I = 3, W.cm -2

39 Durée : 10 fs Impulsion non optimisée : pas de compensation de la DTG Impulsion optimisée I = 3, W.cm -2 Impulsion non optimisée Impulsion unique

40 Expérience pompe-sonde Durée : 10 fs La pompe et la sonde sont optimisées Pompe seule I = 1, W.cm -2

41 Expérience pompe-sonde Durée : 10 fs La pompe et la sonde sont optimisées Sonde seule I = 3, W.cm -2

42 Expérience pompe-sonde Durée : 10 fs La pompe et la sonde sont optimisées Pompe seule I = 1, W.cm -2 Sonde seule I = 3, W.cm -2 Pompe puis sonde retardée de 24 fs

43 I. Modèle théorique II. Dispositif expérimental III. Effet de la durée dimpulsion laser IV. Sensibilité à une post-impulsion V.Mécanismes dionisation double 1.Mise en évidence expérimentale de la recollision 2.Etude théorique des mécanismes VI. Conclusion et perspectives

44 Mécanisme de recollision K. Kulander et coll. PRL, 70, 1599 (1993)P.B. Corkum PRL 71, 1994 (1993) Ip= 15,4 eV Ionisation tunnel E laser 1 Accélération dans le champ laser 2 EcEc 3 Génération dharmonique A + + e - -> A + h υ XUV Diffusion A + + e - -> A + + e - 3 Ionisation double A + + e - -> A 2+ + e - + e - 3 Laser en polarisation linéaire

45 Ionisation double non séquentielle de H 2 Mise en évidence des protons issus de la recollision Polar. circulaire

46 Polarisation circulaire Polarisation linéaire Ionisation double non séquentielle de H 2 Mise en évidence des protons issus de la recollision Polar. circulaire Polar. linéaire τ 1,33 fs

47 Taux dionisation Impulsion laser : 1 fs φ=π/ W.cm -2 Ionisation double Ionisation simple Champ électrique

48 Définition de 3 zones : « zone H 2 » « zone H 2 + » « zone H + + H + » Cartographie électronique Z1Z1 Z2Z2

49 Définition de 3 zones : « zone H 2 » « zone H 2 + » « zone H + + H + » Ionisation double séquentielle Z1Z1 Z2Z2 Cartographie électronique

50 Définition de 3 zones : « zone H 2 » « zone H 2 + » « zone H + + H + » Ionisation double séquentielle Ionisation double directe Z1Z1 Z2Z2 Cartographie électronique

51 Dynamique électronique Champ électrique t / fs

52 Dynamique électronique … la même chose en mouvement !

53 Spectres dénergie E c de chaque proton / eV Autoionisation Recollision Signal de proton / unit. arb.

54 I. Modèle théorique II. Dispositif expérimental III. Effet de la durée dimpulsion laser IV. Sensibilité à une post-impulsion V.Mécanismes dionisation double VI. Conclusion et perspectives

55 Conclusion Optimisation dune source laser ultra-courte cadencée au kHz Durée nominale : 10fs, optimale : 7fs, 200 µJ et I > Wcm -2 Développement dun modèle théorique basé sur léquation de Schrödinger Dynamique électronique et nucléaire, bon accord théorie-expérience Effet de la durée dimpulsion laser Sensibilité du spectre de protons dans la gamme de durée 5 fs - 40 fs Optimisation la durée de limpulsion in situ Mise en évidence de linfluence de la phase absolue Détection dune pré- et post-impulsion H 2 est sensible à la forme temporelle de limpulsion laser Etude des mécanismes dionisation double Mise en évidence expérimentale de protons issus de la recollision Analyse théorique des différents mécanismes H 2 : Sonde sensible aux impulsions laser intenses sub-10 fs

56 Mécanisme de recollision : dynamique électronique Blocage de la phase absolue Spectrométrie de photoélectrons Modèle théorique à 2 dimensions spatiales pour chaque électron Perspectives

57 Oscillateur Ti:Sa femtoseconde Etireur à réseau 2 nJ 27 fs 800 nm = 50 nm 76 MHz 250 ps Amplificateur régénératif Pompe 1 kHz 9 mJ 527 nm 1,2 mJ 250 ps 800 nm 1 kHz Compresseur à réseaux 600 µJ 40 fs 800 nm et = 25 nm 1 kHz Pompe Argon Ionisé Dispositif expérimental Le laser source « kHz »

58 Expérience Explosion Coulombienne (1) n Expérience

59 Les principaux outils danalyse : La fonction donde électronique à R et t fixés II. Etude théorique - Modèle

60 Précision du modèle : signal sur 9 ordres de grandeur Impulsion de 10fs Changer léchelle

61 Méthode du «Split operator » Modèle – Propagation temporelle BOUCLE DE PROPAGATION TEMPORELLE FFT FFT -1 FFT Espace des vitesses Espace des positions |Ψ(z 1,z 2 )|² initiale |Ψ(R)|² initiale

62 Le piédestal augmente la largeur à mi-hauteur Caractérisation de la durée Calcul de DTG au 2e ordre : E(SiO 2 ) LMH 0 mm 10 fs 1 mm 14 fs 2 mm 22 fs 3 mm 32 fs 4 mm 41 fs 5 mm 51 fs

63 10 15 W.cm -2 4 cycles optiques Modélisation théorique Temps / fsEnergie cinétique / eV Eclairement Signal de proton / unit. arb.

64 10 14 W.cm -2 4 C.O. Le pic à basse énergie vient dun piédestal dans limpulsion H 2 est sensible à la qualité temporelle de limpulsion W.cm -2 4 cycles optiques Modélisation théorique Eclairement Signal de proton / unit. arb. Temps / fsEnergie cinétique / eV

65 Atténuation de leffet de la phase avec laugmentation de la durée dimpulsion Effet de la phase absolue

66 0 Modèle théorique τ mouvement rotationnel gelé Discrimination angulaire expérimentale => détection des protons initialement alignés selon laxe du détecteur Laser polarisé linéairement => mouvement unidimensionnel des électrons Ψ(R, z 1, z 2, t) 3 dimensions spatiales traitées quantiquement

67 Distribution dénergie cinétique par projection sur la courbe H + + H + Outil danalyse Dans la zone H + + H + : avec

68 Molécule H 2 2 principaux types dionisation : Ionisation double directe Ionisation double séquentielle Charge Resonant Enhanced Ionization Chelkowski et coll., Phys Rev. A, 48 (1993) H + + H + RcRc Principe de mesure et de calcul Ionisation double => explosion coulombienne : H 2 + laser -> H + + H + + e - + e - Etude des dynamiques des différentes voies de fragmentation

69 Impulsion laser : 1 cycle optique 7x10 14 W.cm -2 φ = π/2 1. E(t) non modifié E(t) « tronqué » Temps / fs Champ électrique Dynamique nucléaire Champ électrique

70 « zone H 2 » Dynamique nucléaire R

71 Introduction : objectifs Caractérisation dimpulsions laser intense de durée < 10 fs détecteur ultra-rapide : molécule dhydrogène P. Agostini et L. Di Mauro, Rep. Prog. Phys. 67, 813 (2004)

72 Grille de résolution numérique Calcul sur grilles en z 1, z 2 et R « zone H 2 » « zone H 2 + » « zone H + + H + » Ionisation double séquentielle Ionisation double directe 50 ua -50 ua Limite en R => limite en durée dimpulsion : 10 fs Limite en z => limite en éclairement : W.cm -2 dt = 1 as dR = 0,02 ua dz = 0,4 ua

73 Distribution dénergie cinétique par projection sur la courbe H + + H + Outil danalyse Dans la zone H + + H + :

74 Impulsions de 10 fs Eclairement de à W.cm -2 Effet déclairement

75 Expérience Explosion Coulombienne (1) n Expérience

76 Automodulation de phase La phase dépend de léclairement I |A|² Création de nouvelles fréquences : II. Equation : Solution :

77 Dispersion de temps de groupe Vitesse dépendant de dans le gaz rare Milieu dispersif z A t donné Dispersion de Temps de Groupe II. Mathématiquement :

78 Compression temporelle n 1 > n 2 Introduction de Dispersion de Temps de Groupe négative sur une large bande spectrale Remise en phase des composantes spectrales : II.

79 Oscillateur Blocage de modes en phase n 2 : indice non-linéaire

80 Etireur à réseaux bleu rouge entrée sortie

81 Amplificateur régénératif V = 0 => Pockels /4 : impulsion injectée V = V 1 => Pockels /2 : impulsion piégée Amplification V = V 2 => Pockels 3 /4: impulsion éjectée

82 Miroirs « chirpés » Dispersion en fonction de la longueur donde Réflectivité en fonction de la longueur donde

83 Autocorrélateur Interférométrique Laser partie fixe E(t) + E(t- ) Méthode de Michelson Dédoublage et décalage Interférences

84 Plan de la fibre

85 Projet de réduction de la durée Fibre creuse de 700 mm dans une enceinte Gaz inerte (Argon) de pression 0 à 2 bar Propagation de l impulsion dans la fibre : 3 phénomènes physiques Absorption Automodulation de phase Dispersion de temps de groupe

86 Deux régimes différents avec 4 cycles optiques (LMH = 4,2fs) Mécanismes direct et séquentiel

87 CEP influence Same behaviour over a intensity range from 2 to 8 x W.cm -2

88 Charge-Resonance-Enhanced Ionization

89 T.Zuo and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A, 52, R2511 (1995)


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