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Thomas Chanier IM2NP & Université dAix-Marseille I, Marseille, France Directeur de thèse : R. Hayn Thomas Chanier IM2NP & Université dAix-Marseille I,

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1 Thomas Chanier IM2NP & Université dAix-Marseille I, Marseille, France Directeur de thèse : R. Hayn Thomas Chanier IM2NP & Université dAix-Marseille I, Marseille, France Directeur de thèse : R. Hayn Soutenance de thèse - 29/08/ Faculté de St-Jérôme, Marseille, France Structure électronique et propriétés magnétiques des DMS de type II-VI

2 Plan de la présentation Introduction I.Propriétés magnétiques des DMS de type II-VI dopés Co et Mn II.Modèle de la structure électronique des DMS III.Estimation des températures de Curie dans les DMS de type p IV.Etat magnétique autour des lacunes isolées neutres dans les SC II-VI Conclusion Introduction I.Propriétés magnétiques des DMS de type II-VI dopés Co et Mn II.Modèle de la structure électronique des DMS III.Estimation des températures de Curie dans les DMS de type p IV.Etat magnétique autour des lacunes isolées neutres dans les SC II-VI Conclusion

3 IntroductionIntroduction Microélectronique : –Loi de Moore : la densité des transistors sur les circuits intégrés double tous les deux ans –Technologie actuelle : Basée sur la charge des électrons Echelle atomique : –Nature quantique des électrons –Une nouvelle science doit remplacer la micro- électronique classique Microélectronique : –Loi de Moore : la densité des transistors sur les circuits intégrés double tous les deux ans –Technologie actuelle : Basée sur la charge des électrons Echelle atomique : –Nature quantique des électrons –Une nouvelle science doit remplacer la micro- électronique classique L G <50 nm (~1000 at.) STM image, IBM TEM image Fe corral on AuMOS FET d~LG²d~LG²

4 SpintroniqueSpintronique SpinFET - Datta et Das, APL (1990) –Principes : Précession de Rashba –Challenge actuel : Injection de courant spin-polarisé dans le canal SC –Tentatives infructueuses : S et D en métal FM : faible injection de spin due au désaccord de conductivité avec le SC Schmidt et al., PRB 62 R4790 (2000) Solution alternative pour linjection de spin : DMS : SC magnétique dilué - Classiques : SC dopés par des ions magnétiques (TM ou terre rare) - Nouvelle classe de DMS ? défauts magnétiques intrinsèques (lacunes, atomes interstitiels) Besoin : DMS FM à température ambiante pour les applications spintroniques SpinFET - Datta et Das, APL (1990) –Principes : Précession de Rashba –Challenge actuel : Injection de courant spin-polarisé dans le canal SC –Tentatives infructueuses : S et D en métal FM : faible injection de spin due au désaccord de conductivité avec le SC Schmidt et al., PRB 62 R4790 (2000) Solution alternative pour linjection de spin : DMS : SC magnétique dilué - Classiques : SC dopés par des ions magnétiques (TM ou terre rare) - Nouvelle classe de DMS ? défauts magnétiques intrinsèques (lacunes, atomes interstitiels) Besoin : DMS FM à température ambiante pour les applications spintroniques Scientific American

5 DMS de type II-VI SC hôte : liaisons covalentes Zn 2+ A 2- Impuretés substitutionnelles : config. TM 2+ : [Ar] 3d n 4s 0 : - pour le Co, n=7 S = 3/2 - pour le Mn, n=5 S = 5/2 W : 2 intégrales déchange : dans le plan J in & hors du plan J out ZB : 1 seule constante déchange NN J NN ZB W

6 Etat de lart l l Prédictions pour ZnTMO : - Sato et al., Physica E (2001) LSDA : J NN FM pour ZnCoO - Dietl et al., PRB (2001) Modèle de Zener : ZnMnO type p Compétition AFM & FM pour ZnCoO & AFM pour ZnMnO : - Lee et al., PRB (2004) - Sluiter et al., PRL (2005) LSDA + pseudopotentiel CEPENDANT : en contradiction avec lexp. Notre étude : constantes déchange AFM -LSDA+U : Correction de type Hubbard à la LSDA J NN AFM T. Chanier et al., PRB (2006) - Prédictions confirmées : interactions AFM dans ZnCoO, P. Sati et al., PRL (2007) Dietl (2001) Sati (2007) LSDA+U x Mn =5%, p=3.5*10 20 cm -3

7 Hamiltonien déchange d-d Hamiltonien de Heisenberg : J > 0 FM J < 0 AFM Comparaison de E dans le modèle de Heisenberg avec E Total obtenue par calculs ab initio FM & AFM: chaîne : paire : Où S T = 2S le spin total de 2 impuretés magnétiques de spin S Calculs ab initio : FPLO : full potential local orbital approximation (Koepernic et al., PRB ) LSDA : fonctionnelle Vxc de Perdew-Wang 92 (Perdew and Wang, PRB ) LSDA+U : schéma de la limite atomique (Anisimov et al., PRB ) Premièrement : pas de co-dopage additionnel en porteurs de charge Hamiltonien de Heisenberg : J > 0 FM J < 0 AFM Comparaison de E dans le modèle de Heisenberg avec E Total obtenue par calculs ab initio FM & AFM: chaîne : paire : Où S T = 2S le spin total de 2 impuretés magnétiques de spin S Calculs ab initio : FPLO : full potential local orbital approximation (Koepernic et al., PRB ) LSDA : fonctionnelle Vxc de Perdew-Wang 92 (Perdew and Wang, PRB ) LSDA+U : schéma de la limite atomique (Anisimov et al., PRB ) Premièrement : pas de co-dopage additionnel en porteurs de charge

8 Approche par supercellules

9 Constantes déchange pour ZnO:Co LSDA : compétition entre interactions AFM et FM pour les 2 types de NN en désaccord avec lexp. Nécessité de mieux prendre en compte la corrélation forte entre les électrons des couches 3d des TM LSDA+U : constantes déchange AFM pour les 2 types de NN en accord quantitatif avec lexp. On utilise les paramètres de Slater identiques à ceux du CoO * U traité comme paramètre libre : U = 6 et 8 eV (valeurs réalistes) * Réf. : Anisimov et al., PRB (1991) Nos valeurs : J in = -1.7 ± 0.3 meV, J out = -0.8 ± 0.3 meV Expérience : –T cw de la susceptibilité magnétique : J ave = -33 K = -2.8 meV –INS : J in = -2.0 meV, J out = meV Réf. : Yoon et al., JAP (2003), Stepanov, private comm. (2008) LSDA : compétition entre interactions AFM et FM pour les 2 types de NN en désaccord avec lexp. Nécessité de mieux prendre en compte la corrélation forte entre les électrons des couches 3d des TM LSDA+U : constantes déchange AFM pour les 2 types de NN en accord quantitatif avec lexp. On utilise les paramètres de Slater identiques à ceux du CoO * U traité comme paramètre libre : U = 6 et 8 eV (valeurs réalistes) * Réf. : Anisimov et al., PRB (1991) Nos valeurs : J in = -1.7 ± 0.3 meV, J out = -0.8 ± 0.3 meV Expérience : –T cw de la susceptibilité magnétique : J ave = -33 K = -2.8 meV –INS : J in = -2.0 meV, J out = meV Réf. : Yoon et al., JAP (2003), Stepanov, private comm. (2008) Réf. 1 : Lee and Chang, PRB (2004) (LSDA, pseudopotentiel) Réf. 2 : Sluiter et al., PRL (2005) (LSDA, pseudopotentiel)

10 Constantes déchange pour ZnO:Mn LSDA : surestimation en valeur absolue des constantes déchange AFM pour les 2 types de NN LSDA+U : échange AFM en accord quantitatif avec lexpérience (SP de MnO, U = 6 & 8 eV) Nos valeurs : J in = -1.8 ± 0.2 meV, J out = -1.1 ± 0.2 meV Valeurs expérimentales : deux valeurs de J (MST) J 1 = meV, J 2 = meV Réf. : Gratens et al., PRB (2004) Réf. 2 : Sluiter et al., PRL (2005) LSDA : surestimation en valeur absolue des constantes déchange AFM pour les 2 types de NN LSDA+U : échange AFM en accord quantitatif avec lexpérience (SP de MnO, U = 6 & 8 eV) Nos valeurs : J in = -1.8 ± 0.2 meV, J out = -1.1 ± 0.2 meV Valeurs expérimentales : deux valeurs de J (MST) J 1 = meV, J 2 = meV Réf. : Gratens et al., PRB (2004) Réf. 2 : Sluiter et al., PRL (2005)

11 Densité de spin Plan Co-O-Co, NN dans le plan Plan Co-O-Co, NN hors du plan

12 Co O Plan Co-O-Co, NN dans le plan Plan Co-O-Co, NN hors du plan Densité de spin

13 Co O Plan Co-O-Co, NN dans le plan Plan Co-O-Co, NN hors du plan Densité de spin

14 J NN pour les DMS II-VI de type ZB Tendance chimique de J NN : supercellules TM 2 Zn 6 A 8 (ZB) A II B VI :Mn - U calc. dans la Réf. : Gunnarson et al., PRB (1989) - Transfert de charge calculé par FPLO : A II B VI :Mn

15 Constantes déchange sp-d Tendance chimique de N et N : supercellules TMZn 3 A 4 (ZB) –Approx. du Champ Moyen avec x la concentration de TM (x=25%), le splitting en spin de la CB & VB, cst déch. sp-d pour CBE and VBH à N la densité de site de cations Tendance chimique de N et N : supercellules TMZn 3 A 4 (ZB) –Approx. du Champ Moyen avec x la concentration de TM (x=25%), le splitting en spin de la CB & VB, cst déch. sp-d pour CBE and VBH à N la densité de site de cations spin

16 Constantes déchange sp-d Tendance chimique de N et N :

17 LSDA+U DOS spin

18 LSDA+U DOS spin

19 LSDA+U DOS spin

20 LSDA+U DOS 0 l W 0 l spin

21 Modèle simple pour la DOS des DMS Modèle du réseau de Bethe : - Hamiltonien TB : - Base : - Matrice de lHamiltonien : - Fonct. de Green locale : Modèle du réseau de Bethe : - Hamiltonien TB : - Base : - Matrice de lHamiltonien : - Fonct. de Green locale : (t 2g 3d orb. for TM 2+ ) (t 2 p orb. for A 2- )

22 RésolutionRésolution Fonct. de Green du SC hôte Fonction de Green locale (i)Aucun état localisé : f 0 < a & | 0 | < a-f 0 (ii)1 état localisé hors du continuum : f 0 > a & | 0 | > a-f 0 (iii)2 états localisés hors du continuum : f 0 > a & | 0 | < a-f 0 Fonct. de Green du SC hôte Fonction de Green locale (i)Aucun état localisé : f 0 < a & | 0 | < a-f 0 (ii)1 état localisé hors du continuum : f 0 > a & | 0 | > a-f 0 (iii)2 états localisés hors du continuum : f 0 > a & | 0 | < a-f 0 Vpd = 0.90 eV a = 2 eV, 0 = 1 eV Vpd = 0.90 eV a=W/2=2t ~

23 RésolutionRésolution Fonct. de Green du SC hôte Fonction de Green locale (i)Aucun état localisé : f 0 < a & | 0 | < a-f 0 (ii)1 état localisé hors du continuum : f 0 > a & | 0 | > a-f 0 (iii)2 états localisés hors du continuum : f 0 > a & | 0 | < a-f 0 Fonct. de Green du SC hôte Fonction de Green locale (i)Aucun état localisé : f 0 < a & | 0 | < a-f 0 (ii)1 état localisé hors du continuum : f 0 > a & | 0 | > a-f 0 (iii)2 états localisés hors du continuum : f 0 > a & | 0 | < a-f 0 Vpd = 0.90 eV a = 2 eV, 0 = 1 eV Vpd = 0.90 eV

24 RésultatsRésultats Paramètre critique V pd pour un état localisé : –Condition nécessaire : Paramétrisation de Harrison : Paramètre critique V pd pour un état localisé : –Condition nécessaire : Paramétrisation de Harrison :

25 Dopage de type p : estimation de Tc Hamiltonien de Heisenberg : MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (P NN ) Couplage déchange J NN : Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA VCA : décalage de E F pour modéliser le dopage Hamiltonien de Heisenberg : MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (P NN ) Couplage déchange J NN : Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA VCA : décalage de E F pour modéliser le dopage La charge sur le site des anions est réduite dun nb décimal y. Approx. : interaction TM-TM induite par léchange p-d avec portée assez grande pour obtenir la percolation des moments mag. VCA : dopage de type p

26 Hamiltonien de Heisenberg : MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (P NN ) Couplage déchange J NN : Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA ZnMnTe:N : Tc exp =1.45 K pour p=1.20*10 20 cm -3 & x Mn = 1.9% Réf. : Ferrand et al., PRB (2001), Dietl : Tc 20 K pour p = 3.5*10 20 cm -3 & x Mn = 5% Hamiltonien de Heisenberg : MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (P NN ) Couplage déchange J NN : Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA ZnMnTe:N : Tc exp =1.45 K pour p=1.20*10 20 cm -3 & x Mn = 1.9% Réf. : Ferrand et al., PRB (2001), Dietl : Tc 20 K pour p = 3.5*10 20 cm -3 & x Mn = 5% ZnMnTe de type p Surestimation! Dopage de type p : estimation de Tc

27 Hamiltonien de Heisenberg : MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (P NN ) Couplage déchange J NN : Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA ZnTMO de type p : Tc FM 100 K < RT (surestimation) Doutes sur les prédictions de Dietl pour ZnMnO Hamiltonien de Heisenberg : MFA : température de Curie pour z NN avec x la concentration de TM (P NN ) Couplage déchange J NN : Estimation pour les DMS ZB : LSDA+U + VCA ZnTMO de type p : Tc FM 100 K < RT (surestimation) Doutes sur les prédictions de Dietl pour ZnMnO ZnTMO de type p Dopage de type p : estimation de Tc

28 Lacunes dans les SC II-VI : Etude ab initio - Base :- Relaxation NN : - Structure électronique : - Résultats LSDA : E = E LDA -E LSDA Zn 4 A 3 : lacune neutre danion non-magnétique - Base :- Relaxation NN : - Structure électronique : - Résultats LSDA : E = E LDA -E LSDA Zn 4 A 3 : lacune neutre danion non-magnétique (relaxed)

29 Lacunes dans les SC II-VI : Modèle analytique Modèle du cluster moléculaire - Orbitales moléculaires sp 3 : i (i=1..4) - Hamiltonien : Théorie des groupes : SALC de i - Etats monoélectroniques : Représentations A 1 et T 2 - Etats polyélectroniques : groupe produit direct Modèle du cluster moléculaire - Orbitales moléculaires sp 3 : i (i=1..4) - Hamiltonien : Théorie des groupes : SALC de i - Etats monoélectroniques : Représentations A 1 et T 2 - Etats polyélectroniques : groupe produit direct

30 Modèle du cluster moléculaire - Orbitales moléculaires sp 3 : i (i=1..4) - Hamiltonien : Théorie des groupes : SALC de i - Etats monoélectroniques : Représentations A 1 et T 2 - Etats polyélectroniques : groupe produit direct Modèle du cluster moléculaire - Orbitales moléculaires sp 3 : i (i=1..4) - Hamiltonien : Théorie des groupes : SALC de i - Etats monoélectroniques : Représentations A 1 et T 2 - Etats polyélectroniques : groupe produit direct Lacunes dans les SC II-VI : Modèle analytique

31 RésultatsRésultats Energies propres à 1 particule : Energies propres à 2 particules: = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV Energies propres à 1 particule : Energies propres à 2 particules: = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV V O 0 dans ZnO, S = 0 V Zn 0 dans ZnO, S = 1

32 Energies propres à 1 particule : Energies propres à 2 particules: = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV Energies propres à 1 particule : Energies propres à 2 particules: = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV V O 0 dans ZnO, S = 0 V Zn 0 dans ZnO, S = 1 V O 0 dans ZnO : transition confirmée par ODMR Réf. : F. H. Leiter et al., Phys. Stat. Sol. (b) 256, No. 1, R4-R5 (2001) 2.45 eV RésultatsRésultats

33 Energies propres à 1 particule : Energies propres à 2 particules: = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV Energies propres à 1 particule : Energies propres à 2 particules: = -4 & 4 eV, U = 4 eV, V = 1 eV V O 0 dans ZnO, S = 0 V Zn 0 dans ZnO, S = 1 V Zn 0 dans ZnO : état de spin S=1 caractérisé par RPE Réf. : D. Galland et al., Phys. Lett. 33A, 1 (1970) RésultatsRésultats

34 ConclusionConclusion DMS dopés Mn et Co –Nécessité de prendre en compte la corrélation forte entre les électrons 3d des TM. –Les valeurs LSDA+U des constantes déchange sont en accord quantitatif avec lexpérience. –Importance du paramètre dhybridation V pd pour décrire correctement la structure électronique des DMS. –Prédictions : absence de ferromagnétisme à température ambiante dans les composés à base de ZnO dopés p. Lacune isolée dans les SC II-VI –La lacune neutre de Zn dans ZnO porte un spin S = 1 en accord avec lexpérience. –Cet état est quasi-dégénéré avec un état de spin S = 0 dans les autres SC II-VI moins ioniques. –La lacune neutre danion est non-magnétique. Publications : T. Chanier et al., PRB (2006) ; T. Chanier et al., PRL (2008) DMS dopés Mn et Co –Nécessité de prendre en compte la corrélation forte entre les électrons 3d des TM. –Les valeurs LSDA+U des constantes déchange sont en accord quantitatif avec lexpérience. –Importance du paramètre dhybridation V pd pour décrire correctement la structure électronique des DMS. –Prédictions : absence de ferromagnétisme à température ambiante dans les composés à base de ZnO dopés p. Lacune isolée dans les SC II-VI –La lacune neutre de Zn dans ZnO porte un spin S = 1 en accord avec lexpérience. –Cet état est quasi-dégénéré avec un état de spin S = 0 dans les autres SC II-VI moins ioniques. –La lacune neutre danion est non-magnétique. Publications : T. Chanier et al., PRB (2006) ; T. Chanier et al., PRL (2008)

35 RemerciementsRemerciements IM2NP, Marseille, France : R. Hayn, M. Lannoo, A. Stepanov IFW, Dresden, Germany : K. Koepernik, I. Opahle MRL, Santa Barbara, California, USA : M. Sargolzaei Merci de votre attention! IM2NP, Marseille, France : R. Hayn, M. Lannoo, A. Stepanov IFW, Dresden, Germany : K. Koepernik, I. Opahle MRL, Santa Barbara, California, USA : M. Sargolzaei Merci de votre attention!


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